光学仪器  2026, Vol. 48 Issue (2): 17-27   PDF    
用于多维光学参数识别的钙钛矿人工光电突触
郑鹏飞1,2, 陈希1,2     
1. 上海理工大学 智能科技学院,上海 200093;
2. 上海理工大学 光子芯片研究院,上海 200093
摘要: 人工智能视觉系统的发展很大程度上依赖于低延迟、高准确率的光学成像、检测和识别技术。传统的光电器件对于信息的处理速度有限,准确率较低,对实时光学信息以及信息中多维光学参数的处理能力有限。近年来,人工光电突触因其在光电转化中的记忆可塑性在人工视觉研究领域受到极大关注,但针对如何利用突触可塑性实现多维光学参数识别的关键问题尚缺乏研究。本文研发了一种基于钙钛矿薄膜的人工光电突触,实现了双脉冲易化特性和记忆可塑性。利用器件的突触可塑性进行了循环神经网络训练和人工神经网络训练,实现了对输入脉冲持续时间和激光功率90%以上的识别准确率,以及物体运动方向的识别准确率达100%。这些高准确率的结果为神经计算和机器视觉领域提供了一个新的解决方案。
关键词: 钙钛矿    光电    人工突触    运动识别    
Perovskite artificial optoelectronic synapses for recognition of multidimensional optical parameters
ZHENG Pengfei1,2, CHEN Xi1,2     
1. School of Artificial Intelligence Science and Technology, University of Shanghai for Science and Technology, Shanghai 200093, China;
2. Institute of Photonic Chip, University of Shanghai for Science and Technology, Shanghai 200093, China
Abstract: The development of artificial intelligence vision systems largely relies on the development of optical imaging, detection, and recognition technologies with low latency and high precision. Traditional optoelectronic devices have limited processing speed, low accuracy, and limited ability to handle real-time optical information and multidimensional optical parameters in the information. In recent years, artificial optoelectronic synapses have received great attention in the field of artificial vision due to their memory plasticity in optoelectronic conversion. However, there is still a lack of research on synaptic plasticity to achieve recognition of multidimensional optical parameters. This article develops an artificial optoelectronic synapse based on perovskite thin films, which achieves paired-pulse facilitation and memory plasticity. By utilizing the synaptic plasticity and the training based on recurrent neural network and artificial neural network, a recognition accuracy of over 90% for light pulse duration/power and an accuracy of 100% for object moving direction can be achieved. These results provide a new solution for neural computing and machine vision fields.
Key words: perovskite    optoelectronic    artificial synapse    motion recognition    

人工视觉在自动驾驶、智能机器人等领域广泛应用,且起着至关重要的作用[1-3]。传统计算机从一开始便建立在计算中心与存储中心分离的冯·诺依曼架构之上,该架构一直沿用至今。进入互联网时代后,物联网技术和人工智能技术快速发展,数据量的激增使得人们对算力提出更高要求,而摩尔定律极限的逼近和冯·诺依曼瓶颈极大地限制了硅基半导体微处理器的进一步发展[4-6]。面对这一挑战,研究人员正广泛关注人工光电突触的研发,探索人工光电突触的光电转换与神经网络算法相结合的人工智能视觉技术[7-10]。在人工光电突触所涉及的材料中,卤化物钙钛矿因具有低缺陷密度、高载流子迁移率等优异电子特性,受到研究人员的广泛青睐[11]。钙钛矿人工光电突触的工作原理主要基于钙钛矿材料的离子迁移特性与光电效应。当光照射到钙钛矿材料上时,该材料会产生光生载流子,这些载流子在电场的作用下迁移,进而产生光电流。在光照射移除后,光电流不是产生突变,而是逐渐衰减。这种光电流的变化可以模拟生物突触的权重变化,从而实现与生物突触相似的突触响应[12]

光电突触器件有忆阻器和晶体管等类型。忆阻器因其高密度的集成性和低能耗的特点,在人工智能和神经形态计算领域有着巨大的潜力;与传统的电学忆阻器相比,新兴光电忆阻器结合了光子学和电子学的优点,更有吸引力。基于半导体材料InGaZnO的忆阻器,模拟了脉冲时间依赖可塑性,实现了神经形态计算功能,具有低功耗、高速度和高集成的特点[13]。研究人员制备了基于InP/ZnSe QD/SnO2的全打印光电子人工突触晶体管[14],该器件可实现优异的突触响应特性、高性能和高可靠性。与双端忆阻器相比,三端和多端光电突触器件有更高的器件稳定性、多信号传输能力和更优的学习能力[15]。此外,光电突触器件的材料包括氧化物[16]、硫族材料[17]、有机物[18]和钙钛矿等。根据离子组成的不同,卤化物钙钛矿分为有机卤化物钙钛矿和无机卤化物钙钛矿[19]。相比于有机卤化物钙钛矿,全无机卤化物钙钛矿还表现出更好的热稳定性和光稳定性,且具有较高的电子迁移速率,有利于提高器件性能[20]。此外,全无机卤化物钙钛矿对水分和氧气的抵抗能力也较强[21],不易发生降解。目前,在基于卤化物钙钛矿材料的器件中,缺乏利用全无机钙钛矿人工光电突触实现动态多维光学识别等的研究。本文通过铯铅碘溴(CsPbIBr2)全无机钙钛矿薄膜,制备了光电人工突触。该器件在施加光脉冲刺激时,展示了光电响应的记忆可塑性。通过调节光脉冲时间和功率,可实现短期记忆(short-term memory,STM)和长期记忆(long-term memory,LTM)的切换。将与时间相关的光电流变化数据导入循环神经网络(recurrent neuron network,RNN),实现了对不同脉冲持续时间和不同脉冲功率的识别。随后,将光电流的变化数据转化为灰度值导入人工神经网络(artificial neuron network,ANN),实现了对不同移动速度和不同移动方向的识别。

1 实验设计 1.1 钙钛矿薄膜制备和测试

钙钛矿前驱体溶液由等摩尔的碘化铯(CsI)和溴化铅(PbBr2)配制而成。分别称取1 mmol的CsI和PbBr2溶解在1 mL的二甲亚砜(DMSO)中,在65 ℃下搅拌2 h至完全溶解,制备得到浓度为1 mol/L的钙钛矿前驱体溶液,并用尼龙滤芯过滤前驱体溶液。玻璃基底预先用丙酮、乙醇和去离子水分别进行超声波清洗20 min,并在紫外光清洗机内处理15 min。将70 μL前驱体溶液滴在处理后的玻璃基底上,以1000 r/min的转速旋涂5 s,随后立即以4000 r/min的转速旋涂40 s。旋涂结束后,在180 ℃的热台上退火20 min。整个实验过程均在手套箱中完成。CsI和PbBr2粉末购于上海阿拉丁生化科技股份有限公司;DMSO、丙酮和乙醇购于国药集团化学试剂有限公司。所有化学试剂和材料均未进一步提纯。使用扫描电子显微镜(scanningelectron microscope, SEM,ZEISS GeminiSEM 300)对钙钛矿薄膜表面进行形貌表征;通过能量散射X射线(Energy Dispersive X-ray,EDX, OXFORD Xplore)对钙钛矿薄膜进行元素含量分析;通过紫外−可见分光光分度计(岛津UV–2600i)测定钙钛矿薄膜的吸收光谱;利用532 nm波长激发钙钛矿薄膜测试荧光光谱;利用X射线衍射仪(X-ray Diffractometer,XRD,Bruker D2 Phaser)表征CsPbIBr2薄膜的晶体结构。

1.2 器件制备与光电响应测试

将制备好的薄膜放入热蒸发镀膜仪中,以银颗粒作为热蒸发材料。在73 A电流下,在薄膜表面蒸镀60 nm厚的银膜作为人工光电突触的电极。单个电极的尺寸为3 mm×1 mm(长×宽),两电极间距为100 μm,上述两个电极即可构成一个单一器件。以波长为800 nm的飞秒脉冲激光(脉冲宽度120 fs、重复频率80 MHz)作为光源,在电极之间加工一个100 μm×30 μm的沟道,激光功率为180 mW。通过一体式的探针台和638 nm光纤激光器对钙钛矿器件施加光脉冲刺激(外置电压5 V),调节激光的功率和脉冲持续的时间,得到多组不同脉冲时间和不同激光功率下的钙钛矿光电流响应IT曲线。

1.3 基于人工神经网络的训练与识别

本文采用循环神经网络RNN实现对多维光学参数的识别,向RNN输入不同脉冲时间和不同激光功率下钙钛矿光电突触的光电流响应。实验中自动划分训练数据40组、测试数据10组。RNN第一层包含100个神经元,第二层包含1000个神经元。一组测试数据为n个时,从第1个、第2个、直到第n个按顺序导入神经网络作为输入样本的长度。神经网络的识别任务分为在同一激光功率情况下识别不同的激光脉冲时间和在同一脉冲时间下识别不同的激光功率,以及前两者的综合(不同激光功率和不同的脉冲时间)(图1(a))。对于物体的运动方向识别,采用波长638 nm、功率400 mW的单脉冲光照射并采集光电流。以脉冲持续4 s时的最大电流0.22 nA标定灰度值255,其余电流值按此比例进行正比例转化。将不同的移动速度和不同移动方向的数据集编码为8组(0~7),作为输出标签,以判断标签对应的运动状态(图1(b))。将50组训练数据和40组测试数据导入ANN,识别不同移动速度和不同的移动方向。使用Adam优化器(学习率为0.001),最小化交叉损失熵。

图 1 基于神经形态计算的训练与识别 Figure 1 Schematic diagram of training and testing based on neuromorphic computing
2 实验结果和分析 2.1 钙钛矿薄膜的材料表征

在现代研究中把化学组成为 ABX3 的半导体材料统称为钙钛矿[22]。A 和 B 代表阳离子,A 代表有机阳离子,如 MA+、FA+,或者是无机金属离子,如Cs+;B 代表二价过渡金属离子,如 Sn2+、Pb2+;X 代表阴离子,一般为 I、Br、Cl等。如图2(a)所示,在钙钛矿的一个晶胞中,A 离子位于立方体的 8 个顶角位置,B离子位于立方体的中心位置,X 卤素阴离子在6个面的面心位置[23]

图 2 CsPbIBr2薄膜的形貌和光谱表征 Figure 2 Morphology and spectra characterization of a CsPbIBr2 film

使用SEM对钙钛矿薄膜表面形貌进行表征。从SEM结果可以看出钙钛矿薄膜结晶度均匀,表面孔洞较少(图2(b))。通过EDX对薄膜元素分析得知,钙钛矿薄膜含有铯、铅、碘、溴4种元素,其含量之比大致为1∶1∶1∶2(图2(c)),表明钙钛矿化学式为CsPbIBr2。通过紫外−可见光光分度计的吸收光谱分析结果(图2(d))可以看出,CsPbIBr2薄膜在紫外光波段对光吸收较强且吸收程度随着光波长的增加而减少。在574 nm处有极值,比附近波长的光表现出更强的吸收程度。

利用532 nm的波长激发钙钛矿薄膜得到了荧光光谱(图2(e)),光谱结果显示CsPbIBr2薄膜在594 nm处有较强的峰值。通过XRD对CsPbIBr2薄膜的晶体结构的测试结果可以看出(图2(f)),CsPbIBr2钙钛矿相在15.67°、21.95°和30.80°处有明显的衍射峰,分别对应于(100)、(110)和(200)面,表明结晶度较好。薄膜的吸收光谱、荧光光谱和衍射峰与先前文献报道的衍射峰一致[24-26],表明该方法制备的CsPbIBr2薄膜有较高的质量。这为后续制备高质量的人工光电突触奠定了基础。

2.2 钙钛矿薄膜的突触特性

突触是神经系统中重要的结构,是信息传递的重要通道。人脑获取到信息时,相关神经元被激活并释放神经递质,这些神经递质在突触中被传递,导致突触前后的神经元之间连接强度短暂提高,这就表现出了STM。用相同的信息刺激神经元时,突触前后神经元之间的连接会不断被加强,就会形成LTM。STM会持续几毫秒或几秒,而LTM会持续几分钟,甚至表现为结构性的、永久的变化[27]。研究了钙钛矿薄膜在波长为638 nm激光单脉冲情况下的光电响应突触性能,其中分别测试了0.5,1,2,3 和4 s不同脉冲时间的光电流响应,激光功率为400 mW(图3(a));另外,测试了200、300 和400 mW不同激光功率下的光电流响应,脉冲持续时间为2 s(图3(b))。从测试的结果可知,钙钛矿薄膜在不同脉冲时间和不同激光功率下均表现出良好的突触特性,其电流响应曲线和生物突触的兴奋性后突触电流(excitatory postsynaptic current,EPSC)高度相似。施加光脉冲时电流值在脉冲时间为0.5 s时的峰值最低(0.16 nA),在脉冲时间为4 s时峰值最高(0.22 nA)。光脉冲去除后,脉冲时间为0.5 s的电流在短时间内恢复为初始值。随着脉冲时间的增加,光电响应的记忆时间也显著增加,体现出脉冲时长调控下由STM向LTM的转换规律[28]。在不同激光功率下,200 mW的EPSC最低(0.12 nA)、400 mW的EPSC最高(0.21 nA),300 mW的EPSC在两者之间(0.17 nA)。以上测试说明在施加激光脉冲时,钙钛矿突触表现出了可通过光脉冲时间和功率调节的记忆可塑性。在638 nm激光器输出功率400 mW、脉冲周期1 s、占空比50%的条件下,测试了器件的多周期循环工作稳定性(图3(c))。器件在10、50和100个脉冲作用下,EPSC幅值均保持稳定,证明该器件具备优异的长周期循环工作稳定性。

图 3 CsPbIBr2钙钛矿光电突触的光电响应特性 Figure 3 Photocurrent responses of a CsPbIBr2 synapse

双脉冲易化(paired-pulse facilitation,PPF)是另外一种典型的突触行为特性,在视觉系统的学习记忆能力中起着至关重要的作用[29]。PPF指数(PPF index)可以由A2/A1得出[30],其中A1为第1个脉冲的EPSC,A2为第2个脉冲的EPSC(图3(d))。用638 nm激光分别测试了间隔时间(∆T定义为两个脉冲之间的间隔时间)为200,300,400,500 和1s的双脉冲响应。在相同的时间间隔下,第2个脉冲测到的电流峰值总比第1个脉冲下测量到的峰值大。当两个脉冲的时间间隔从200 ms增加到1 s时,PPF index从109%降低到102%(图3(e))。通过拟合曲线得知,PPF指数与脉冲间隔时间的关系式为

$ PPF=y_0+C_1\times\exp\left(-\frac{\Delta T}{\tau_1}\right)+C_2\times\exp\left(-\frac{\Delta T}{\tau_2}\right) $ (1)

式中:∆T为两个脉冲之间的间隔时间;C1C2表示初始易化程度;τ1τ2分别是快速和缓慢衰变过程的特征弛豫时间[31]。通过拟合得到τ1是0.27 s、τ2 是2.2 s,τ2τ1大约高1个数量级,这与生物突触中测得的数据相近[32]

在生物学上,随着时间的推移,人类会逐渐忘记获取的信息。但在重新获取相同的信息并学习后,花费更少的时间就可以达到和前一次相同的水平[33]。基于CsPbIBr2钙钛矿薄膜的人工光电突触,也可以模仿人脑的这一学习行为,包括学习—遗忘—再学习的过程。如图3(f)所示,在连续的学习过程中,达到相同的EPSC值所需的时间更少,光电流从0.025 nA升至0.210 nA,第一次学习的时间为1 s,第二次只需要0.36 s。将学习效率定义为第一次学习时间与第二次学习时间之比[34]图3(g)为不同间隔时间下的学习效率,随着时间间隔的增加,学习效率也从3.77降低到2.01。

2.3 突触的多维光信号识别和运动状态识别

RNN是一种处理序列数据的神经网络,能够在序列的演进方向上进行递归,并且所有循环单元按链式连接。通过捕捉序列中的时间动态性和周期性,能够识别和预测未来的变化趋势,这使得RNN在时间序列的预测方面表现出色[35]。把上述测试得到的多维光学参数下的突触响应曲线导入RNN中识别,分别识别了两次单参数3分类和一次双参数9分类。因为不同激光脉冲功率下的EPSC差距明显,在10个周期以内识别准确率上升至85%以上(图4(a))。从10个识别周期开始,随着Loss的下降和稳定,识别准确率稳定在90%附近。在识别不同激光脉冲持续时间时,识别准确率在20个识别周期内变化较为剧烈(图4(b))。这是因为不同脉冲持续时间时间序列上有较大差异,但是EPSC峰值差异相对较小。随着识别周期的推进和Loss的下降,识别准确率逐渐稳定,在50个识别周期后稳定在95%以上。将以上参数混合成9个不同的状态后再进行识别(图4(c)),由于数据量的增加,识别周期也相应增加。在80个识别周期之内,Loss不断下降,识别准确率从40%逐渐增加到91%。在第82个周期之后,Loss降到最小,识别准确率也稳定在90%以上。

图 4 基于RNN的多维光学参数识别 Figure 4 Recognition of multidimensional optical parameters based on a RNN

将多个突触器件设置为一个阵列,每个突触对应一个像素块。由于每个像素的突触学习和记忆特性,物体的运动状态被记录并通过像素灰度值反映出来。由于灰度值随时间衰减,停留位置的灰度值比起前置位置更高、成像更亮。这与先前采集的EPSC随时间的变化是一致的,也为判断物体运动状态提供了可行性。用638 nm的光源模拟了移动物体,移动范围规定为5×5的大像素范围。根据EPSC的变化转化为灰度值,通过像素的灰度值变化来评估物体的移动速度和移动方向。模拟了5×5的器件阵列,模拟物体通过器件阵列上方时,下方对应的单个突触会记录光脉冲的功率以及持续时间并转换为光电流。选取脉冲持续时间为0.5 s和4.0 s的EPSC曲线作为阵列灰度值变化曲线,得出这两者分别对应物体移动速度为25.2 cm/min和3.15 cm/min。器件的光电流响应经过归一化处理转化为灰度值,通过灰度值的变化可以辨别物体的运动状态。为了更精确的评估这一变化,在ANN中将5×5的像素阵列更加细化地分为25×25的小像素阵列。通过像素点灰度值的有无变化可以判断移动路径;通过不同路径停留点的归一化灰度值与前一个点的差别可以判断出移动速度。在移动路径上的像素点较亮,不在移动路径上的像素点则保持初始状态。由于灰度值随时间的衰减特性,物体快速移动时路径上的像素点灰度值较为接近,而慢速移动的物体路径上的像素灰度值差别较大。如图5(a)所示,物体从左往右做水平运动,阵列的灰度值呈现水平轨迹。物体快速运动时,所对应像素块的灰度值分别为55、57、65、79、150;物体缓慢移动时,所对应像素块的灰度值为75、77、85、99、255。对于轨迹末端的像素块来说,物体快速移动时,器件接收到的光脉冲时间短,器件的EPSC值低,导致对应的灰度值低;反之,移动速度较慢时,器件接收的光脉冲时间长,器件的EPSC值高导致对应像素块的灰度值高。通过ANN的学习和识别,识别不同运动速度时,在1到6周期内准确率为90%,第7个周期之后准确率达到100%(图5(b))。在识别水平运动、垂直运动、主对角线运动和副对角线运动时(图5(c)、(d)),在1到19周期内准确率为90%,第20个周期后准确率为100%(图5(e))。在识别双参数8分类的运动状态时,在1到6周期准确率为80%,7到11周期准确率为90%,第12个周期之后准确率为100%(图5(f))。因此,钙钛矿薄膜的光电突触可以对物体的时序信息进行识别来判断运动状态。利用设计好的掩膜板覆在钙钛矿薄膜上,可以在热蒸发镀电极时实现突触器件的阵列集成。同时,在光脉冲刺激下产生光电流后,可以将电信号通过导线与电极相连导入硅基系统[36-38],实现与神经网络计算硬件的集成。

图 5 基于ANN的动态光学识别 Figure 5 Dynamic optical recognition based on an ANN
3 结 论

本文用旋涂法合成了较高质量的CsPbIBr2钙钛矿薄膜,通过热蒸发的方式制备了钙钛矿人工光电突触。使用638 nm的激光对人工突触照射,获得了不同脉冲时间和不同激光功率的器件的光电流响应,验证了该突触器件在不同光脉冲时间和功率下的记忆可塑性,同时展示了双脉冲易化和学习行为等典型突触特性。通过RNN的训练,在多维光脉冲参数下得到高识别准确率,单参数3分类和双参数9分类的准确率超过90%。此外,通过人工神经网络ANN的训练,可以识别快速移动(25.2 cm/min)和缓慢移动(3.15 cm/min)的物体,以及识别水平运动、垂直运动、主对角线运动和副对角线运动。在单参数2分类的识别中只需要7个周期,准确率达到100%,并且在单参数4分类的识别中需要20个周期。在双参数8分类的识别中,在12个训练周期后,准确率达到100%。这种光电人工突触的系统构成比较简单,制作成本较低,信息处理的速度较快,在人工智能领域和计算机视觉领域有较大应用潜力。

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