随着信息技术的快速发展，传统硅基场效应晶体管（field-effect transistor，FET）在尺寸微缩过程中面临诸多物理限制，如短沟道效应、量子隧穿效应以及功耗密度增加等，这些限制严重制约了其性能的进一步提升^[1]。因此，寻找新型沟道材料已成为半导体领域的重要研究方向。二维过渡金属二硫化物（two-dimensional transition metal dichalcogenides，TMDs），尤其是二硫化钼（MoS₂），因其独特的电学、光学和机械性能，被视为下一代半导体器件的理想候选材料。

二硫化钼是一种典型的层状过渡金属二硫化物，其结构为单层Mo原子夹在两层S原子之间形成“三明治”状，见图1（a）。这种独特的结构赋予了MoS₂单层原子厚度、带隙可调（1.2～1.8 eV）的性质^[2]以及较高的载流子迁移率（约100 cm²V⁻¹s⁻¹）^[3]，使其在电子器件领域展现出巨大的应用潜力。然而，MoS₂场效应晶体管在实际应用中仍面临诸多挑战：高质量MoS₂薄膜的制备工艺尚不成熟，缺陷和杂质的存在会显著降低载流子迁移率并引起器件性能的波动^[4]；沟道器件电荷分布和能带结构对外部调控条件（如光激发或背栅电压）极为敏感，但其背后的物理机制仍需进一步探究。因此，在纳米尺度下表征MoS₂ FET中的载流子分布及电导率变化，尤其是原位探测外部调制对器件性能的影响机制，已成为表征低维半导体器件的重要手段。

在二维材料（如 MoS₂）的载流子分布研究中，虽然已有多种方法被广泛采用，但这些方法在微纳尺度的原位探测方面仍存在一定的局限性。例如：霍尔效应测量虽然能够提供宏观尺度下的载流子浓度和迁移率信息^[5]，但无法实现微纳尺度的局域载流子分布探测；光致发光光谱和拉曼光谱虽然能够提供材料的能带结构和缺陷信息，但空间分辨率较低，难以实现微纳尺度的空间分辨。相比之下，本文采用的太赫兹散射式扫描近场光学显微镜（terahertz scattering-type scanning near-field optical microscopy，THz s-SNOM）和开尔文探针力显微镜（Kelvin probe force microscopy，KPFM）的技术组合在微纳尺度原位探测方面具有显著优势。近年来，散射式扫描近场光学显微技术（s-SNOM）作为突破光学衍射极限的前沿表征手段，在纳米科学领域取得了巨大的突破。该技术通过原子力显微镜（atomic force microscope，AFM）探针与样品间纳米尺度的局域场耦合机制，将光学探测分辨率提升至10 nm以下，实现了形貌、介电特性、载流子浓度等多维度协同解析。其太赫兹频段拓展技术，如THz s-SNOM通过融合太赫兹波的低能光子特性与近场增强效应，为半导体纳米电学表征提供了全新工具。本课题组利用自主搭建的THz s-SNOM系统，在半导体检测领域开展了多项研究。岳东东等^[6]通过少层石墨烯载流子浓度分布验证了其亚50 nm分辨率特性。刘逍等^[7]进一步利用该技术实现了半导体微纳结构中载流子浓度检测。叶鑫林等^[8]则利用该技术检测光激发后的单层MoS₂和WS₂样品，验证了其对光生载流子的灵敏探测能力。童海泉等^[9]对表面覆盖六方氮化硼薄膜的金微米线进行测量，发现THz s-SNOM对样品表层厚度变化极为敏感。

KPFM是一种基于AFM的高分辨率电学表征技术，广泛用于纳米级材料与器件表面电学特性的研究。它通过测量探针与样品之间的电势差，能提供样品表面电势分布、功函数和费米能级等关键信息^[10]。

本研究结合THz s-SNOM和KPFM两种高分辨率技术对MoS₂ FET样品进行了原位微观表征；系统分析了MoS₂ FET在光激发和背栅调控下的载流子分布和费米能级变化；并结合德鲁德（Drude）模型和有限偶极子模型，计算了MoS₂样品在低频THz频段的散射近场信号与载流子浓度之间的关系，为优化器件性能提供了实验及理论支持。

1 样品制备

通过将少层MoS₂干法转移至低阻硅衬底的金电极上制备FET器件。器件制备过程为：通过电子束蒸发在氧化层厚度为300 nm的p型低阻Si衬底上预先制备金电极，沟道宽度为10 μm；使用蓝膜胶带反复剥离块体MoS₂晶体，并在光学显微镜下筛选出少层MoS₂薄片；利用聚二甲基硅氧烷（PDMS）胶将MoS₂薄片精确转移到衬底表面，使其覆盖两个电极，然后通过加热处理去掉PDMS胶，同时改善MoS₂与金电极的接触；使用银胶将Si衬底与外部电路连接，以便后续使用Keithley 2450型源表施加背栅电压。MoS₂ FET器件的光学显微图像如图1（b）所示。

2 结果与讨论

图1（c）中拉曼光谱图反映了样品的层数分布：根据$ \mathrm{E}_{2\mathrm{g}}^{1} $和A_1g特征峰位置^[11]判断样品左侧区域（红色谱线）符合双层（2ML）MoS₂的典型指纹，右侧区域（蓝色谱线）符合三层（3ML）MoS₂的典型指纹。图1（d）的I–V特性曲线呈现典型S型特征，反映了MoS₂与金电极间的肖特基接触机制。器件展现出良好的场效应特性，开关比达10⁴量级，表现出显著的栅控能力，详见图1（e）。基于传输曲线线性区的外延分析结果，见图1（f），采用经典场效应迁移率公式^[12]

$ {I}_{\mathrm{d}}=\mu \frac{W}{L}{C}_{\text{ox}}{V}_{\mathrm{d}}\left({V}_{\mathrm{g}}-{V}_{\text{th}}\right) $

(1)

式中：I_d、V_d和V_g 分别为漏极电流、漏极电压和栅极电压；V_th为阈值电压；样品的场效应迁移率μ约为7.45 cm²/（V·s）；W/L为沟道宽度与长度之比；C_ox为单位面积栅氧电容（当SiO₂厚度为300 nm，C_ox = 1.15 × 10⁻⁸ F/cm²）。

2.1 光激发

传统的电学表征手段难以解析微纳尺度电荷分布及表面杂质缺陷的影响。本研究通过THz s-SNOM实现了微纳尺度下电导率分布和表面缺陷的高分辨率成像，测试示意图如图2（a）所示。图2（b）展示了样品的AFM形貌图。图2（c）是图2（b）上白色虚线位置的高度分布图，结果显示，样品左右两侧厚度分别为1.64 nm和2.18 nm。由于单层MoS₂的理论厚度为0.65 nm^[13]，可确定该样品左侧为双层，右侧为三层，与拉曼光谱所示结果一致。由于双层MoS₂的带隙宽度约为1.65 eV^[2]，根据光子能量公式$ E={hc}/{\lambda } $，得到激发带隙跃迁的临界波长为751 nm。实验中采用波长为500 nm、重复频率为5 MHz的脉冲光作为激发光源，并通过调节激光功率对MoS₂样品进行光激发。

图2（d）所示为在0.03 ～1 mW光功率范围内，双层和三层MoS₂区域的近场信号强度分布。图2（e）所示为近场信号与光功率的关系：无光激发时，MoS₂整体信号较弱，且与基底信号差异较小，这是由于少层MoS₂中硫空位导致的低掺杂载流子浓度（约1×10¹² cm⁻²）和较低迁移率^[14]；当光功率低于0.2 mW时，近场信号呈线性增长；当光功率达到0.2 mW时，双层MoS₂信号趋于饱和，而三层MoS₂信号在0.8 mW时才饱和。

光激发下，MoS₂中的电子从价带跃迁至导带，产生光生载流子。这些光生载流子主要聚集在MoS₂表面及其与SiO₂相交的界面处。在三层MoS₂中，由于较强的层间耦合效应，电子在层间高效迁移，显著提升了载流子浓度和局部电导率，使得近场信号增强^[15]。相比之下，双层MoS₂层间耦合较弱，载流子迁移受限，信号增幅较小且饱和阈值较低。

图2（f）所示为在无光激发和1 mW光激发条件下，图2（b）中白色虚线位置处，三层和双层MoS₂的近场信号。结果显示，三层MoS₂的信号强度在光激发后增加了一倍，而双层MoS₂的信号仅增加了30%。这与Chandan等^[16]的研究结果一致，说明三层MoS₂在光激发后能生成更多的载流子，具有更强的传输能力。相比之下，双层MoS₂的载流子生成及传输能力相对较低，这主要归因于其界面特性^[17]、层间耦合的限制^[18]、较短的载流子寿命^[19]以及较低的载流子迁移率^[18]。

薄层MoS₂表面存在许多杂质和缺陷，这些因素对其光电特性有显著影响^[18]。图3（a）和（b）分别展示了样品边界和表面局部区域的形貌图与二阶（S₂）近场图（光功率为1 mW），位置分别对应图2（d）中红色和白色方框选定区域。结果显示，MoS₂表面的近场信号明显高于基底信号，且在样品表面的细节处表现出显著差异。例如，形貌上突起的区域通常表现出较弱的近场信号，见图3（a）和（b）中的虚线框区域。这可能是由于缺陷或杂质导致载流子捕获或散射增强，从而降低了局部电导率^[16]。此外，图3（b）中红色实线三角形区域内近场信号的不均匀性可能反映了内部缺陷（如硫空位或晶格畸变）和界面特性的影响^[16]。例如，界面粘附强度的不均匀可能导致载流子分布不均匀或界面散射增强，而局域电场分布的变化也可能影响近场信号的响应^[16]。这些结果表明，高空间分辨THz s-SNOM技术通过分析太赫兹近场信号与介电响应的关联，能够实现表面形貌–局域电导率的原位同步解析，以及表征亚表面缺陷态分布等内部结构对载流子浓度的调控机制。这种非侵入、多物理场耦合的纳米级表征方法，为深入理解二维材料的内部结构与性能关系提供了有力的手段。

2.2 背栅调控

栅压调控是二维材料场效应晶体管的关键调控手段。通过施加背栅电压，可有效调制沟道区域的载流子浓度及费米能级位置，从而显著调控器件的电学特性。图4（a）和图4（c）为MoS₂在不同V_g下的太赫兹二阶近场测试图，展示了由静电场效应引起的绝缘体–金属转变过程^[20]。图4（b）为V_g从0 V增大到40 V时，同一位置[图4（a）中白色虚线处]的二阶近场信号数据图。当V_g = 0 V时，MoS₂与基底之间近场对比度较弱，费米能级位于带隙中，导带电子浓度较低，材料的电导率较弱。随着V_g增至10 V，三层MoS₂区域首先呈现出明显的近场对比度，这归因于其较强的层间耦合、更高的电子态密度、较小的带隙^[21]和较高的迁移率^[22]。

当V_g增至20 或30 V时，双层和三层MoS₂区域的近场信号均显著增强，这主要源于正栅压引起的能带弯曲效应：正栅压使MoS₂能带在靠近SiO₂界面处向下弯曲，导带底能量降低并接近费米能级，价带电子通过热激发或隧穿效应跃迁至导带，载流子浓度显著增加^[22]。当V_g增至40 V时，近场信号进一步增强，这可能与MoS₂中的本征缺陷（如硫空位）或杂质的电子捕获效应有关^[23]，反映了背栅电压对载流子浓度和分布的重要调控作用。

图4（c）和图4（d）展示了背栅电压从40 V降至−40 V的过程中的二阶近场显微图以及同一位置[图4（c）白色虚线处）]的近场数据。结果显示，近场信号在此过程中的变化与电压上升时的有显著差异。当电压从40 V降至20 V时，近场信号急剧下降，且双层和三层MoS₂的信号趋于一致，表明高背栅电压下积累的自由载流子随电场减弱迅速耗尽，能带弯曲程度减小，导带底能量回升，导致载流子浓度显著下降，同时层间耦合对载流子分布的影响被抑制。在电压从20 V降至−40 V过程中，近场信号下降趋势减缓，且双层和三层区域的信号强度保持一致。这一现象可能与负背栅电压形成的反向电场有关，该电场“驱赶”载流子远离界面，使其在沟道中重新分布^[18]。此外，载流子的复合速率受限于材料中的缺陷态和界面态，它们会暂时捕获载流子，延缓其复合过程^[24]。

2.3 背栅电压对表面电势的影响

为了探究背栅电压对MoS₂费米能级的调控作用，采用了KPFM这一高精度表面电势表征技术。在V_g从−40 V（耗尽状态）到40 V（积累状态）的变化过程中，获得了MoS₂表面的连续接触电势差（contact potential difference，CPD）分布图，见图5（a）。图5（b）所示为从图5（a）蓝色虚线位置处提取的5个CPD剖面数据。结果显示，随着V_g从−40 V增加至40 V，沟道区域的CPD整体上升，从−1.2 V增至−0.4 V。这一变化趋势与Minj等^[25]的研究结果一致。根据CPD与金属和半导体功函数的关系式V_CPD =（Φ_tip – Φ_sample）/e^[26]，式中V_CPD为探针–样品间接触电势差，Φ_tip和Φ_sample分别为探针和样品的功函数，e为元电荷。该式说明：在正V_g下，费米能级向上移动（接近导带底）；在负V_g下，费米能级向下移动（接近价带顶）。该变化与功函数的减小（即−e*V_CPD）相关，这归因于正V_g下自由电子载流子的填充。但CPD的变化还可能受到界面态、表面态以及探针–样品相互作用的影响^[10]。

当V_g = −40 V时，双层和三层MoS₂的表面电势存在显著差异：双层MoS₂的CPD为−0.95 V，而三层MoS₂的CPD为−1.2 V。这种差异源于层数依赖的载流子分布和电场调控能力^[27]。在双层结构中，量子限域效应显著，载流子在垂直维度的空间分布受限，背栅电场诱导的载流子耗尽效率更高，从而可增强表面电势；在三层体系中，层间耦合增强的介电屏蔽效应显著削弱了电场穿透深度，导致载流子耗尽程度受限^[28]。

图5（c）展示了在V_g= −40 V时的样品表面电势与计算得到的功函数分布情况。结果显示，样品边界的功函数明显高于内部区域，这可能是由于边界处吸附的氧分子（O₂）与MoS₂反应生成了MoO₃，其化学反应方程为：2MoS₂ + 7O₂ → 2MoO₃ + 4SO₂^[29]。MoO₃在样品表面形成氧化层，使MoS₂的平均功函数增大（块体MoO₃的功函数约为6.3 eV）^[29]。此外，在该过程中还可能形成亚化学计量成分（如MoO_3−xS_x），通过在硫空位上形成桥键，产生部分钝化作用，同时在价带附近引入低带隙缺陷态^{[30- 31]}。

图5（d）展示了样品表面平均CPD随V_g变化的量化结果。基于CPD与金属和半导体功函数的关系，得到了功函数随背栅电压变化的曲线图，见图5（e）。KPFM测试结果证明了背栅电压对MoS₂费米能级和功函数的调制作用，为理解背栅调控MoS₂ FET提供了重要实验依据。

2.4 MoS₂近场信号理论计算

在半导体材料体系中，载流子浓度n是一个关键的物理量，它与材料的介电常数、电导率等参数密切相关。根据Drude模型^[32]，复电导率$ \sigma (\omega ) $可表示为

$ \sigma \left(\omega \right)=\frac{{\sigma }_{\text{dc}}}{1-\mathrm{i}\omega \tau } $

(2)

式中：$ {\sigma }_{\text{dc}} $为直流电导率；τ为弛豫时间；ω为角频率。$ {\sigma }_{\text{dc}} $可以进一步表示为$ {\sigma }_{\text{dc}}=ne\mu $，其中，e是载流子的电荷量，$ \mu $是直流迁移率。

在本研究中，将Drude模型与Mitra等^[33]的研究成果相结合，建立了单层MoS₂在0.1～10 THz频段的载流子浓度–电导率映射关系，如图6（a）所示。结果表明，单层MoS₂的电导率在太赫兹频段表现出明显的频率依赖性，尤其是在低频太赫兹波段（0.1 THz附近），单层MoS₂的电导率明显更高。这一现象可能与低频下载流子的弛豫过程更为显著相关^[34]。此外，如图6（b）所示，随着载流子浓度的增加，单层MoS₂的电导率显著提高。这表明载流子浓度是影响MoS₂电导率的关键因素之一。根据电导率$ \sigma (\omega ) $与介电函数$ {\varepsilon }_{\mathrm{s}}(\omega ) $之间的关系^[7]

$ {\varepsilon }_{\mathrm{s}}\left(\omega \right)={\varepsilon }_{\mathrm{\infty }}+\frac{\mathrm{i}\sigma \left(\omega \right)}{{\varepsilon }_{0}\omega } $

(3)

式中：$ {\varepsilon }_{\mathrm{\infty }} $为高频介电常数（$ {\varepsilon }_{\mathrm{\infty }} $= 4.5）；$ {\varepsilon }_{0} $为真空介电常数（$ {\varepsilon }_{0} $= 8.854×10⁻¹² F/m）。图6（c）所示为0.1 THz频点处载流子浓度与介电函数的关系。当载流子浓度为1×10¹²～1.4×10¹³ cm⁻²时，介电函数实部随着载流子浓度的增大而减小，虚部随着载流子浓度的增大而增大。当载流子浓度大于1.4×10¹³ cm⁻²且小于1.5×10¹³ cm⁻²时，介电函数的实部随载流子浓度增大略微增大，而虚部却趋于饱和。最后，为定量关联近场信号与局域电导，引入有限偶极子模型。该模型将探针近似为一个椭球，椭球尖端与样品发生强烈耦合，可以看作是在样品内与探针尖端对称的位置形成了一个镜像偶极子。该模型考虑了探针形状和尺寸对近场相互作用的影响，能更准确地描述探针与样品的近场相互作用。利用该模型得到的有效极化率$ {\alpha }_{\text{eff}} $与介电常数$ {\varepsilon }_{\mathrm{s}}(\omega ) $的关系^[35]为

$ \begin{split} \alpha_{\text {eff }}=&R^2 L \dfrac{\dfrac{2 L}{R}+\ln \dfrac{R}{4 e L}}{\ln \dfrac{4 L}{e^2}}\\& \left(2+\dfrac{\beta\left(g-\dfrac{R+H}{L}\right) \ln \dfrac{4 L}{4 H+3 R}}{\ln \dfrac{4 L}{R}-\beta\left(g-\dfrac{3 R+4 H}{4 L}\right) \ln \dfrac{2 L}{2 H+R}}\right) \end{split} $

(4)

式中：g = 0.7；$ \beta =\dfrac{{\varepsilon }_{\mathrm{s}}(\omega )-1}{{\varepsilon }_{\mathrm{s}}(\omega )+1} $；R为椭球尖小球半径；H为椭球尖端到样品的距离；L为椭球长半轴长；e为载流子的电荷量。散射近场信号$ {E}_{\text{sca}} $和有效极化率的关系^[36]为

$ {E}_{\text{sca}}\propto {\alpha }_{\text{eff}}\times {E}_{\text{inc}} $

(5)

式中，$ {E}_{\text{inc}} $为入射电场强度。对$ {E}_{\text{sca}} $进行傅里叶展开，得到

$ \begin{split} {E}_{\text{sca}}=&{E}_{\mathrm{s}0}+{E}_{\mathrm{s}1}\mathrm{cos}\left(\mathit{\Omega }t+{\varphi }_{1}\right){+E}_{\mathrm{s}2}\mathrm{cos}\left(2\mathit{\Omega }t+{\varphi }_{2}\right)+\\& {E}_{\mathrm{s}3}\mathrm{cos}\left(3\mathit{\Omega }t+{\varphi }_{3}\right)+\cdots \end{split} $

(6)

式中，$ {E}_{\mathrm{s}1}\mathrm{、}{E}_{\mathrm{s}2}\mathrm{、}{E}_{\mathrm{s}3}\cdots $分别对应近场信号的一阶、二阶、三阶等分量。最终，通过计算得到了归一化的二阶近场信号与载流子浓度之间的关系，见图6（d）。结果显示，近场信号与电导率虚部呈正相关，且随着载流子浓度的增大而增强。这一趋势表明，载流子浓度是影响单层MoS₂太赫兹近场响应的关键因素。当载流子浓度为1.4×10¹³cm⁻²时，近场信号趋于饱和，表明此时材料的电导率已达到一个相对稳定的水平，进一步增加载流子浓度，对近场信号的增强作用有限。

上述理论计算结果为前文的光激发实验和背栅调控实验现象提供了有力的理论支持。在光激发实验中，当光功率为1 mW时，近场信号达到最大值，这是由于光激发诱导生成了更多的光生载流子，从而增大了载流子浓度。而在背栅调控实验中，当背栅电压V_g为40 V时，近场信号达到最大值，这是因为背栅电压的增大使能带向下弯曲程度增加，进而提高了载流子浓度。尽管两个实验中载流子浓度的调控机制不同，但它们的近场信号变化均与载流子浓度的变化直接相关。

3 结 论

本研究利用太赫兹扫描近场光学显微镜和开尔文探针力显微镜，系统研究了少层MoS₂ FET在光激发和背栅调控条件下的载流子浓度和费米能级变化。研究结果表明，光激发和背栅电压通过两种不同的调控机制改变载流子浓度，影响器件的电学性能，同时表面杂质及内部缺陷的存在对电荷分布和器件性能具有重要影响。理论计算部分进一步验证了载流子浓度在调控近场信号中的关键作用，为理解光激发和背栅调控对MoS₂电学特性的影响提供了理论支持。