基于纳米材料所实现的微纳激光器因其小型化、易集成等诸多优点，而引起广泛的研究及关注，并在波导^[1]、光源^[2–6]及光电探测器^[7]等领域有着众多应用。其中，半导体纳米线由于易于批量制备、覆盖光谱宽等优势，适于作为增益介质应用于集成光源领域。通过将半导体纳米线直接加工成微腔，如法布里珀罗（F-P）腔增益^[8-9]、回音壁模式（whispering gallery mode，WGM）环形腔增益^[10]以及分布式布拉格反射镜（distributed Bragg reflector，DBR）结构腔增益^[11-12]等，进而实现增益−微腔为一体的光子、等离激元激光，可以使器件结构最小化，在集成光源领域得到了广泛研究和关注。

偏振特性作为评判激光光源的重要标准之一，对光通信、光传感等应用均有决定性影响^[13-14]，目前基于CdSe纳米带的大量研究表明，微纳光源的偏振度主要取决于微腔结构尺寸^[15]，以及材料的生长晶向，其中，普遍认为与纳米带c轴方向成不同角度激发时，光致发光（photoluminescence，PL)强度将会有极大的不同^[16-17]，然而以上研究多集中于增益−微腔为一体的激光器件中，很难严格区分增益材料和微腔特性对于偏振态的影响。因此，本文提出利用单晶CdSe半导体纳米带作为增益、全对称微球作为微腔的激光结构，将增益与微腔完全分离，进而探究晶体特性对于激光偏振特性的影响。利用单晶CdSe纳米带产生的高效率电子−空穴对等离子体（electron-hole plasma，EHP）形式光致发光^[18-19]，泵浦全对称微球腔，实现了偏振极化比为1.7的多模激光辐射。由于微球腔本身无偏振选择性，这一偏振比完全来自于晶体材料，进而确定材料晶向对所制备的微型激光器结构的极化方向具有较大影响。本研究加深了对非自身谐振腔结构的激光光源偏振特性的认识，并为新型微纳激光器的制备提供了新思路。

本文使用的半导体纳米材料为六方纤锌矿结构的单晶CdSe纳米带，通过化学气相沉积（chemical vapor deposition，CVD）法生长获得。制备方法简述如下：分别称取200 mg的镉粉和硒粉作为原材料，并将盛有硒粉的刚玉舟推进至管式高温炉加热区域的上游位置，而将盛有镉粉的刚玉舟推进至高温炉加热区域的中心位置；以镀有金膜的硅片作为材料的生长衬底，缓慢推至石英管的温度过渡区域。检查石英管的气密性，并利用真空泵使其处于高真空状态，当管内气压达到150 kPa时，以200 μmol/s的流速从材料端向生长衬底端通入氩气，同时启动高温炉，将加热区域温度升至850 ℃后并恒温生长30 min，得到CdSe纳米带。

光谱表征系统，利用中心波长为532 nm的连续光激光器作为激发光源，通过显微镜系统经由纤芯直径为400 nm的光纤进行收集，并由HORIBA JY光谱仪（配备有1200 mm⁻¹沟槽光栅）进行高精度测试并分析实验结果。显微镜系统配备有Nikon digital sight CCD成像装置，配合手动XY位移载物台，使光斑精准定位在待测位置，如CdSe纳米带中心。在对微腔辐射测试时，需将不同直径微球转移至CdSe纳米带上。选取合适直径大小（8 μm）的SiO₂微球，通过光纤探针尖端进行精准转移，使得微球置于CdSe纳米带上。偏振测量，收集端通过狭缝的空间滤波进行偏振模式的选择以及偏振片的角度调整，以获得不同偏振模式的强度光谱。

图1（a）为室温下CdSe纳米带的PL光谱测试的结构示意图。由中心波长为532 nm的连续光激光器产生的激发光经由显微镜系统照射至CdSe纳米带上，并在表面产生EHP形式的荧光发光，其荧光信号则由相应的检测系统收集并探测。图1（b）展示了在显微镜系统下厚度大概为100 nm典型的CdSe纳米带形貌。图1（c）为不同泵浦功率下CdSe纳米带的PL强度分布图谱，当激发强度在较低范围如1.1 kW/cm²时，光致发光的中心波长为695.2 nm，其半高宽为32.2 nm；当激发强度较高时，达到7.7 kW/cm²时，其中心波长变化为695.6 nm，半高宽也相应增至41.6 nm。为了进一步表征纳米带的EHP荧光特性，记录了PL强度对激发功率密度的依赖特性曲线，结果如图1（d）所示。随着泵浦功率升高，超过3.8 kW/cm²后，峰值强度产生非线性提升（线性参照以虚线给出），半高宽（full width at half maximum，FWHM）也由28.8 nm逐渐展宽至41 nm。此外，中心波长会产生较明显红移。这些变化均说明CdSe纳米带所产生的光致发光为EHP形式荧光，其阈值约为3.8 kW/cm²。正是由于EHP的强PL辐射，即使在增益介质与分离微腔的结构中，仍可提供有效的增益实现激光辐射。

图 1

Figure 1

图 1 CdSe纳米带测试结构及光谱的测试结果 Figure 1 Structure and spectra of CdSe nanoribbon test results

进一步利用光纤探针将8 μm的SiO₂微球转移至CdSe纳米带之上，形成能够产生共振激光的微球球腔，并对其相应的激光特性进行测试表征，结构如图2（a）所示。图2（b）展现了CdSe纳米带与8 μm 微球球腔耦合后的PL光谱。增益区间内，存在中心波长分别为680.2，682.8，694.2和696.4 nm的多个共振峰。与无球情况相比，荧光辐射强度大约提高了4倍。一方面是由于微球的强聚焦特性，可以在球底实现极高的功率密度，进而在较低泵浦能量下实现EHP；另一方面，微球的微腔Purcell效应，可以增强材料的辐射复合，实现较强的WGM辐射。为了进一步研究带有微球球腔衬底材料的WGM激光特性，对其进行了不同泵浦功率下的PL强度测试，结果如图2（c）。随着泵浦功率的逐渐增加，3个模式均呈现强度的非线性增长，这是受激辐射放大的典型特征，说明了该结构能够产生多模相干辐射的效果。同时，在有限的增益区间内，存在一定的纳米带与微球腔共振峰位置重合的可能性，使其形成波导−WGM耦合模结构，本研究在此不做深入讨论。

图 2

Figure 2

图 2 CdSe纳米带增益微球腔产生多模激光辐射的结构和光谱特性表征 Figure 2 Characterization of the structural and spectral properties of CdSe nanobelt gain microsphere cavities that generate multimode laser radiation

激光的偏振特性在实际应用中十分广泛，而了解偏振特性的影响因素，有利于实现对偏振特性的有效控制。为了分析本实验中使用的微球腔在CdSe增益区内的WGM辐射，利用FDTD软件对微球结构进行仿真，结果如图3（a）所示，可以得到上述实验光谱中对应的WGM激光辐射模之一来自于$ {\text{TM}}_{{\text{46}}}^{\text{1}} $模式，由于光滑球面的全反射，激光的光学模式被很好地限制在球腔内。为了验证仿真结果的正确性，对微球腔辐射模式进行偏振测试。由于理论上一个完美微球对各方位角无选择性，因此对微球腔模式表征需要进行空间滤波后进行偏振测试。具体方法为将连续光激光器的激发光斑调整至微球中心区域，在光路中设置一个与微球共轭的成像面，并将一个狭缝放置于微球像的中心赤道面。通过改变收集端狭缝的大小，使得仅有经中心某一特定赤道面方向的模式能够被收集。收集光纤置于另一成像面处，并在前方设置检偏器。旋转检偏器至0°位置，使得收集方向与狭缝平行，此时收集得到的光强强度为微球赤道面的面内矢量光即TM模式；将检偏器旋转90°后，收集得到的即为电场矢量垂直于微球赤道面的TE模式。对微球腔的偏振测试结果如图3（b）所示。通过图中的曲线表征能够看出，球腔内部多模激光的主要模式贡献来自于TM模式，这与理论仿真结果一致。

图 3

Figure 3

图 3 多模激光理论仿真及偏振特性测试结果 Figure 3 Theoretical simulation and polarization characteristics of multimode lasers

由于微球的全对称结构，在没有空间滤波的情况下，应该显示为无极性。然而，当去掉狭缝，在相同的测试系统下，微球辐射模式仍存在一定的偏振取向。图3（c）为将狭缝完全打开后多模WGM的PL强度的全角度偏振示意图，由图可以看出其极化方向沿105°位置，且通过300°所对应的强度最大值1.84与210°所对应的强度最小值1.18作比得出极化比为1.55，并不符合全对称微球腔的辐射预期。

对于纳米带激光源而言，其结构尺寸、材料晶向以及光照激发模式均可能会对激光模式的极化方向产生一定影响。为了进一步探究结构中偏振取向来源，在不同放置角度下，测量了相同材料和结构的PL强度。首先，对纳米带在不同旋转角度下的光致激光强度分布进行了测试，结果如图4（a）所示，能够明显看出，当激发光偏振方向固定（为0°）后，激光的偏振态主要来源于纳米带的晶向影响，由于本实验利用CVD法生长的CdSe纳米带具有各向异性的形态结构，即其生长优势沿b轴与c轴方向并不一致，沿b轴方向生长速度较快，而沿c轴方向生长速度相对较慢，因此纳米带长边为b轴方向，短边为c轴方向，而激光偏振态的变化与c轴方向有关，当激光方向垂直c轴激发时，强度最高，随着纳米带旋转角度变化，当激光方向平行于c轴激发时，强度最低。这一现象的产生机理主要是由于不同激子辐射复合所产生的PL强度差异，当激发光方向与c轴垂直时，受激发产生的A激子与B激子同时复合使得PL强度更高；而与c轴平行时将只有B激子复合进而使PL强度明显降低。进一步提取纳米带旋转至与水平方向成45°时的偏振态结果，即纳米带固定，旋转偏振片以获得不同角度下的光致激光强度，其分布趋势如图4（b）所示，与以上结论相一致，即偏振沿纳米带长轴方向（与c轴方向相垂直），再次证明偏振态的改变是受纳米带的晶向影响所致。如图4（c）所示，将转移有8 μm微球的CdSe纳米带同样在显微镜视野下成与水平方向约45°角倾斜放置，并对其进行偏振态的测试。其偏振测试结果显示，极化方向在约45°区间拥有较强的PL强度；而当偏振片旋转至其他角度时，强度将产生明显降低。其极化与CdSe纳米带的长边指向方向相一致，极化比约为1.75，这一现象证明球腔并不是改变结构偏振态的主要原因。同时，为了进一步排除泵浦光偏振角度对测试结果的影响，将样品旋转至与水平方向成约135°角，相同的测试条件获得的结果如图4（d）所示。能够观察到其极化方向依旧与材料长边放置角度朝向相一致，极化比约为1.76，进一步排除了泵浦光偏振对微腔辐射的影响。以上实验及理论均证明，CdSe纳米带晶向对微腔辐射偏振极性具有巨大影响。需注意的是，本实验采用旋转未转移有微球的纳米带进行测试的主要原因是：防止微球在旋转过程中因难以对准中心而产生的激光强度误差，并最终影响检测结果。

图 4

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图 4 CdSe纳米带增益的微球腔激光辐射偏振受材料晶向及光源偏振的影响测试 Figure 4 Testing the polarization of laser radiation from microsphere cavities with CdSe nanobelt gain as affected by material crystal orientation and source polarization

综上所述，本文介绍了一种利用SiO₂微球球腔与单晶CdSe纳米带增益介质组成的纳米光源结构，通过分离增益介质与微腔，可以严格排除微腔结构和光源偏振对微腔激光偏振的影响，进而更加准确地研究增益介质对偏振特性的影响效果。实验证明了在全对称微腔结构下，辐射的偏振态主要由增益材料CdSe纳米带的晶向所决定。通过研究有助于深化对纳米材料在光源偏振特性方面作用机理的认识，并为微型激光器的制备和优化提供了重要参考，同时为实现高性能微纳激光光源提供了新的思路与方向，未来通过与更精密的表征仪器及优化的控制设备相结合，使其偏振方向可控的微纳光源器件中潜力巨大，并拥有十分广阔的应用前景。