引　言

二维材料，如石墨烯和过渡金属二硫化物（transition metal dichalcogenides，TMDCs），因其卓越的电学、力学和光学特性，已被视为未来光电器件的关键材料^[1]。近年来，基于二维材料的光吸收器也成为了研究热点。

尽管石墨烯通过带间和带内跃迁表现出从紫外到可见光区域的宽带光学吸收，但其吸收率仅为2.3%，对于实际应用而言，该吸收率明显偏低^[2]。与零带隙的石墨烯不同，二硫化钼（MoS₂）作为二维半导体材料，当为单层结构时，其带隙会由间接带隙转变为直接带隙。结合独特的电学与光学性质‌，这一特性使MoS₂在光伏器件、光电探测器及场效应晶体管等光电器件中得以广泛应用^[3]。单层MoS₂具有1.8 eV的直接带隙，这种特殊的能带结构使其在紫外和可见光波段具有理想的吸收特性。独立式单层MoS₂的厚度仅为0.65 nm，在可见光波段的平均吸收率低于8%，这严重制约了其在太阳能电池、高能效光电器件及光催化领域的应用^[4]。因此，需通过增强光与MoS₂相互作用来获得高效的MoS₂基光吸收器。Li等^[5]利用光子晶体板的临界耦合，实现了单层MoS₂在共振波长处的完美吸收。Luo等^[6]提出了一种由圆槽和条形槽组成的超表面，用它来诱导等离子体共振，且在594～809 nm波段实现了94%的高吸收率，但其所覆盖的波段区域较小。Song等^[7]用一维金（Au）光栅结构来增强MoS₂在可见光波段的吸收，但该结构只能支持单一的极化模式。Long等^[8]设计了磁耦合银（Ag）光栅来实现宽带吸收，但这种超表面只适用于横磁（transverse magnetic，TM）波。2020年，Li等^[9]在纳米结构中引入钨椭圆阵列来增强吸收，使其在280～2 030 nm波段实现了带宽为1 750 nm的吸收。Hashemi等^[10]提出在单层MoS₂上使用倾斜金光栅，使该结构在可见光波段的最大吸收率达到88%，明显高于使用零倾斜金光栅结构的吸收率（42%～73%）。Pei等^[11]利用四聚体纳米棒超表面实现了单层MoS₂的高效宽带吸收，其在400～750 nm的平均吸收率为64.5%。本文提出了一种利用分布式布拉格反射器（distributed Bragg reflector，DBR）作为衬底的结构设计，结合Au纳米柱阵列实现可见光波段的宽带吸收。其中，DBR可以有效减少光的透射并提高吸收率，而Au纳米柱有利于调控结构的光学性能。该结构在400～600 nm波段的平均吸收率超过90%。此外，理论计算结果表明，除MoS₂外，其他TMDCs材料（如二硫化钨WS₂、二硒化钼MoSe₂和二硒化钨WSe₂）均可应用于该纳米结构。因此，本文设计的表面等离子体纳米结构在增强二维材料的可见光波段吸收性能方面具有广泛适用性。

1 结构与设计原理 1.1 吸收器的结构

所提出的纳米结构如图1所示。该结构从上到下依次为：周期性Au纳米柱阵列，单层MoS₂，由SiO₂和Si层组成的DBR。其中MoS₂的介电函数基于Zhang等^[12]报道的测量数据。Au纳米柱阵列在x和y轴方向上的周期分别为P_x和P_y，在本文中P_x = P_y = P。SiO₂、Si和Au的介电函数由Palik^[13]导出。SiO₂层的厚度d₂为90 nm，Si层的厚度d₁为38 nm。入射光从空气传播至周期性Au纳米柱阵列，且设置为平面波。单层MoS₂的厚度设置为0.65 nm。

1.2 方法与原理

采用有限差分时域（finite difference time domain，FDTD）法来模拟基于MoS₂的纳米结构的光吸收。所用仿真软件为FDTD Solutions （Lumerical Solutions，Canada）。单元胞周围设置周期性边界条件，相邻两个Au纳米柱的中心间距精确控制为1个周期P。为了避免散射至计算区域边界的电磁波反射，胞体上下边界采用完全匹配层作为吸收边界条件。入射光为TM偏振（电场沿x轴方向），斜入射时采用宽带定角光源技术（broadband fixed angle source technique，BFAST）生成平面波。针对厚度仅0.65 nm的单层MoS₂，在x、y轴方向设置10 nm网格，z轴方向设置0.1 nm网格以提高计算精度。由于吸收器结构参数小于工作波长，其与入射光的相互作用可采用等效介质理论^[14]来分析。在该理论中，超材料吸收器被视为一种均匀材料。吸收率的计算式为A=1−T−r^[15]，其中T为透射率，r为反射率。

2 结果与分析

在本研究中，结构的几何参数设置为：纳米柱半径R = 40 nm，DBR反射镜的层数N = 5，d₁ = 38 nm，d₂ = 90 nm，P = 100 nm，纳米柱高度H = 70 nm。在TM偏振光下，4种结构，即单层MoS₂、周期性Au纳米柱阵列、单层MoS₂和周期性Au纳米柱阵列结合结构，以及基于MoS₂的DBR纳米结构的模拟吸收光谱如图2（a）所示。结果显示，在400～700 nm波段，单层MoS₂的平均吸收率小于0.1。单层MoS₂的厚度极薄，在可见光区域，可被认为是透明介质。由于局域表面等离子体共振（local surface plasmon resonance，LSPR）模式被激活，Au纳米柱阵列在400 nm处的最大吸收率约为65%。单层MoS₂与周期性Au纳米柱阵列结合结构的吸收率较单层MoS₂明显增强，其吸收峰在413 nm附近，最大吸收率约为66%。整体来看，该结构的吸收性能明显提高，但仍不能满足实际应用的要求。

为满足实际应用需求，本研究设计了一种DBR纳米结构。该结构通过调控反射光的光场分布，可有效增强光吸收率。DBR与Au纳米柱阵列的复合结构可通过双重机制（局域表面等离子体共振效应和抑制透射）协同作用，在可见光波段实现宽带高效吸收。如图2（a）所示：在加入DBR和Au纳米柱阵列后，纳米结构的吸收率明显提高，400～600 nm波段的平均吸收率高于90%，400～700 nm波段的平均吸收率高于80%。该结构在422和571 nm处各有1个吸收峰，吸收率分别高于96.0%和99.8%。

进一步讨论了DBR的层数N对结构吸收效率的影响，结果如图2（b）所示：当N=1时，总吸收率相对较低；随着N的增加，光的透射明显减弱，吸收得以提高；当N≥5时，光的吸收达到饱和，不再随N的增大而明显提高。因此，将N设置为5，这样既可以实现吸收的最大化，又可以降低结构制备的难度。

随后，研究了两个共振波长（422和571 nm）处的电磁场分布，以阐明相关物理机制，结果如图3（a）～（d）所示。在Au纳米柱的外围，存在明显的电场和磁场局域化与增强效应‌。由于LSPR模式被激活，电磁场在422 nm的短波长处呈现局域表面等离激元（surface plasmon polartion，SPP）与传播SPP的杂化模式，在571 nm的长波长处则主要呈现局域SPP模式。因此，单层MoS₂与金纳米柱阵列的结合可实现纳米结构的高吸收率。综上所述，LSPR会导致光能的‌局域化‌，并在单层MoS₂表面附近产生‌高度局域化的电磁场增强‌。

改变纳米柱阵列的几何参数或材料，能调节该阵列的LSPR频率。图4（a）所示为周期P对Au纳米柱阵列吸收光谱的影响。当P从90 nm增大至130 nm时，谱线右侧的吸收峰会在525～610 nm波段发生一定幅度的蓝移。这是因为随着P的增大，Au纳米柱之间的空间变大，辐射出去的能量增多，Au纳米柱之间的LSPR相应减弱，从而导致吸收峰发生蓝移，但总体峰值无明显变化。

图4（b）所示为纳米柱半径R对Au纳米柱阵列吸收光谱的影响（H设置为70 nm）。当R从30 nm增大至50 nm时，LSPR模式的有效共振波长会增加，谱线右侧的吸收峰从453 nm明显红移至626 nm。当R = 40 nm时，纳米结构总吸收率最大。调整P和R，能使纳米结构的共振波长发生改变，这为其在不同波长下工作提供了可能。

进一步分析了H对Au纳米柱阵列吸收光谱的影响（R设置为40 nm），结果如图4（c）所示。当H从40 nm增加到80 nm时，谱线左侧吸收峰的位置会发生小幅度红移（从420 nm 红移至427 nm），而右侧吸收峰的位置会从454 nm红移至592 nm。这是因为，随着柱高增加，Au纳米柱所占空间比例逐渐变大，辐射出去的能量减少，Au纳米柱之间的LSPR相应增强，从而导致吸收峰发生红移。当H = 70 nm时，位于571 nm处的右侧吸收峰峰值会达到最大值。因此，在本研究中将H设置为70 nm。

接着讨论了不同金属材料对纳米结构吸收光谱的影响，结果如图4（d）所示。虽然使用金属银（Ag）、铝（Al）和铜（Cu）的纳米结构在400～700 nm波段会产生多个吸收峰，但其峰值大都低于Au纳米柱对应的吸收峰峰值。

进一步研究了横电（transverse electric，TE）（电场沿y轴方向）和TM偏振下纳米结构在不同入射角度时的吸收光谱特性。在实际应用中，理想的光吸收器应具有高吸收率，且能适应较大的入射角范围。如图5所示，当入射角从0º增大至45º时，无论是在TM偏振还是TE偏振下，Au纳米柱阵列的吸收光谱都保持相对稳定，在400～700 nm波段的整体吸收率较高，且保持LSPR耦合。因此，本文提出的纳米结构表现出偏振不敏感性，且当入射角在一定范围内变动时，其吸收性能保持稳定。该吸收器与其他已报道吸收器的性能对比结果，详见表1。

接着，分析了将MoS₂替换为其他TMDCs时，纳米结构的光吸收响应特性。MoS₂、WS₂、MoSe₂和WSe₂的介电常数的比较如图6所示，其中WS₂、MoSe₂和WSe₂的相关数据来自文献[19]。可以看到，WS₂、MoSe₂、WSe₂与MoS₂的折射率和消光系数曲线大致趋势都相似。单层WS₂、MoSe₂和WSe₂纳米结构的光吸收谱如图7（a）～（c）所示，所选择的纳米结构与MoS₂基的纳米结构完全相同。可以看到，纳米结构同样能增强这些材料的吸收率。这意味着通过调整纳米结构的几何参数也能改变这些材料结构的工作波长。需要指出的是，WS₂、MoSe₂和WSe₂这3种材料在共振波长处的介电常数虚部存在差异，这会导致各结构吸收损耗程度不同，进而引起吸收率改变。

3 结　论

基于LSPR提出了一种由周期性金纳米柱阵列、单层MoS₂和DBR组成的可见光波段宽带吸收器。结果显示，单层MoS₂、Au纳米阵列和DBR的结合为开发具有大范围入射角、高吸收率、易于实现的可见光波段宽带吸收器提供了理论基础。在共振波长为422 nm和571 nm时，MoS₂基纳米结构材料的光吸收率分别超过了96.0%和99.8%。进一步研究表明，改变Au纳米柱的半径R和周期P可以调节吸收器的光谱特性，从而可以灵活地调节MoS₂基纳米结构的吸收率。该方法对实现光学吸收器的选择性具有重要的实际意义。所提出的基于MoS₂的纳米结构也可以用于TM和TE极化。采用其他TMDCs，如WS₂、MoSe₂和WSe₂，也可以得到类似的结果。这将为其他基于TMDCs的光学吸收器和光电子器件的设计提供参考。在未来，一旦MoS₂的大规模制造技术变得更加成熟，本文所提出的结构能提高太阳能吸收效率，可在需运用可调性和偏振无关性技术的相关领域得到广泛应用。