引　言

太赫兹（terahertz，THz）波长为3000～30 μm，具有单光子能量低，穿透性强，相干性好，光谱信息丰富等优点，在材料、生物医学、通信、成像等领域已经得到广泛应用^[1-3]。随着科学技术的快速发展，人们对微观世界的研究不断深入，对空间分辨率的要求也不断提高。但是传统光学显微镜的空间分辨率受到衍射极限的限制（极限空间分辨率约为入射波波长的一半），这阻碍了在太赫兹频段对纳米尺度物质的光学表征。为克服这一限制，科学家研制了散射型扫描近场光学显微镜（scattering-type scanning near-field optical microscope, s-SNOM）^[4-5]，其空间分辨率取决于显微镜探针针尖半径，约为20 nm^[6]。到目前为止，s-SNOM已被成功地应用于纳米成像、等离子体结构表征、近场光谱、纳米化学表征^[7-11]。为了获取更好的近场信号，s-SNOM的探针设计^[12-14]、可增强信号的基底开发^[15-16]等也一直是相关的研究热点，而这些研究都需要通过仿真模型进行验证。

解释s-SNOM中的尖端–样品相互作用需要严格的理论论证。为了定性或定量的研究针尖近场信号，人们提出了一系列的近似研究模型。Knoll等^[17]利用准静电场理论，将探针与样品之间的相互作用近似为2个球形点电荷之间的相互作用，提出了使用最为广泛的点偶极子模型。Cvitkovic等^[18]以点偶极模型为基础，将探针近似处理为细长的椭球，提出了改进的椭球模型。然而，仿真模型中对针尖形状的近似处理过于简单，完全忽略了探针本身的几何结构。这些因素造成了仿真结果与实验测量结果之间存在很多定量差异，特别是在峰值频率位置，以及近场谐振效应幅值的估计方面存在较大偏差。更重要的是，大多数可用的分析模型都基于这样的假设，即样品具有无限的横向尺寸，这没有充分考虑到样品中的纳米级不均匀性和几何因素^[19-20]。因此，需要建立和完善更为准确的量化解析模型来描述探针–样品复合系统中的进场光学响应。

本文分析了太赫兹散射型扫描近场显微镜（THz s-SNOM）的结构和扫描原理，通过COMSOL仿真软件模拟其以轻敲模式工作，逐行扫描样品，并通过锁相放大器解调信号的过程。与以往的模型相比，本文在模型中设定了入射光角度、探针的振动频率和几何参数、样品的三维结构等，可以定性和定量分析各种三维立体几何结构在s-SNOM探针下的空间电磁场分布。在此基础上，本文还以金基底上放置的蛋白分子为例，对样品的近场信息进行解调计算，实现了蛋白质分子的近场成像。

1 太赫兹散射型扫描近场显微镜系统的仿真建模 1.1 太赫兹散射型扫描近场显微镜的构造及工作原理

典型的太赫兹散射型扫描近场显微镜系统主要由原子力显微镜系统和迈克尔逊干涉仪组成，如图1（a）所示。其中，原子力显微镜系统起到了扫描样品形貌和接近样品表面的作用。THz s-SNOM的探针材料常为涂有反射金属镀层的金属或者由纯金属材料（如铂铱合金、金、银）组成。激光光源（单频光或宽频光）通常通过抛物面镜聚焦在探针尖端区域，入射光与样品表面法线的夹角为55°～65°。在THz s-SNOM中，探针起到了光学天线的作用。由于探针的天线谐振效应、等离子增强效应以及避雷针效应，入射光在辐射到探针后，会在探针针尖处产生纳米级的局域增强电场。当探针针尖靠近样品表面时，针尖处的近场会因为样品的局部电介质属性而发生改变，而携带有近场信息的散射光最终会被远场探测器收集。散射光中不可避免地携带有来自探针悬臂、样品其他区域等的众多背景信号及噪声。因此，THz s-SNOM在逐点扫描时，在样品表面上方的探针会以固定的频率（40～100 kHz）垂直振动，即轻敲模式。探针的周期性振动实现了对入射光的调制，远场探测器检测到的光学信号在经过锁相放大器进行高阶解调后可以得到样品的近场信息。背景信号和噪声对探针–样品间距的变化没有表现出强烈的非线性依赖性，所以它们在解调过程中会被很好地抑制或消除。通过使用迈克尔逊干涉测量装置，散射信号的振幅和相位都可以被计算出来。THz s-SNOM在扫描实际样品时还会记录下当前的位置信息，最后通过计算得到样品解调后的近场振幅和相位图像。

1.2 基于COMSOL软件的THz s-SNOM仿真模型建立

使用商业软件COMSOL的射频模块（RF）对上述近场信号采集过程进行数值模拟。商用求解器的优点包括实用的建模平台、广泛的可调参数和材料数据库，以及预先编程的时域有限差分和有限元算法可以进行标准的高频电磁分析。模型的建模结构如图1（b）所示，探针由一个圆锥体和一个半球体组合而成。其中圆锥体的顶部半径为10 μm，底部半径为20 nm，长度为80 μm。半径为20 nm的半球被添加到圆锥体的底部，以模拟探针尖端。样品位于探针的下方，大小设置为2 µm × 2 µm × 0.2 µm的长方体。在真实的实验中，THz s-SNOM的光斑直径大小在50 µm左右，足以覆盖整个样品。因此，在COMSOL软件仿真中，将入射光进行如下设置：背景场定义为线偏振平面波；电场强度为E₀（默认为1 V/m）；波矢方向定义为与x-z平面平行，与x-y平面的夹角为θ，这样的设置可以确保入射光源为P极化平面波。模型的外部边界可以设置为完美匹配层（perfect matched layer, PML）。PML充当一个近乎理想的吸收体，可以吸收所有频域和角度的光。为了减少计算量，在不探究探针属性的情况下可以将探针表面的边界条件设置为理想电导体。在网格设置上，近场响应主要来自于探针与样品的相互作用。探针针尖处的结构较为尖锐，因此将探针针尖处的最小网格单元设置为1 nm，最大网格单元设置为1 μm，也可以根据实际需求对针尖的表面进行更加精细的网格剖分，获得更为精确的数值。其余的网格设置可由COMSOL软件根据仿真模型求解频率和几何结构设置自动生成。

1.3 理论分析和数值计算过程

首先，模拟THz s-SNOM在轻敲模式下的信号收集过程。探针在样品上方做简谐运动，并且针尖与样品始终保持固定的最小距离。探针轻敲运动的角频率ω调制频率为

$ \omega = 2{\text{π}}f $

(1)

通常探针以固定的频率（40～100 kHz）垂直振动，将其调制频率f设为100 kHz。

针尖与样品之间的距离变化d为

$ \begin{gathered} d = {d_0} + Z \\ Z = A(1 - \cos (\omega t)) \\ \end{gathered} $

(2)

式中：探针针尖与样品之间的最小间距d₀为10 nm；Z是探针从最低点向上移动的距离；探针的振幅A为45 nm。将探针向上移动的距离Z（0～90 nm）平均分成N份，计算探针向上移动不同距离后散射电场的大小。这一过程等同于探针以轻敲模式对样品进行扫描，远场探测器接收到了探针位于不同高度时样品的总散射光。

然后，模拟了信号的解调过程。在总散射光中包含了背景信号和样品的近场信号。探针以固定频率振动，实际上是实现了对样品的近场信号进行调制。为消除背景信号，获得纯净的近场信号，需要对扫描获取的散射电场E_scat以nω（n = 1, 2, 3···）进行高阶解调，解调的计算过程为

$ {S_n}(f) \propto {\int_0^T E _{{\text{scat}}}}(t,f){{\text{e}}^{ - {\text{i}}n\omega t}}{\rm{d}}t $

(3)

式中：n是解调的阶数；S_n（f）代表的是经过n次近场谐波解调后的信号大小；T =2π/ω是探针振动的周期。

由于探针以固定的频率振动，因此探针运动时间t是一个与探针针尖–样品的距离相关的函数

$ {t_N} = \frac{1}{\omega }\arccos \left(\frac{{A - {Z_N}}}{A}\right) $

(4)

式中，t_N是探针位于不同位置时，与之相对应的时间。

所以，式（3）可以改写为

$ {S_n}(f) \propto \sum\limits_N {{E_{{\text{scat}}}}({t_{N,}}f){{\text{e}}^{ - {\text{i}}n\omega {t_N}}}({t_{N + 1}} - {t_N})} $

(5)

即用求和代替积分的方法来获得不同阶数的近场信号。

最后，关于散射光总场E_scat的求解问题，参照了准静电理论。在仿真中被激光照射的针尖通过尖端附近的近场与样品相互作用，形成一个垂直的偶极子（水平偶极子可以忽略不计）。尖端散射电场振幅E_scat可以认为是这个垂直偶极子的辐射，因此它与偶极矩的振幅p成正比^[21]

$ {E_{{\text{scat}}}} \propto p = \left| {\iint {{\sigma _s}{\rm{d}}S}} \right| $

(6)

式中，p可以被视为探针尖端表面电荷密度σ_s的一阶矩，可通过对整个针尖半球的电场进行表面积分获得。在仿真中只考虑了垂直方向上的偶极矩分量，因此表面电荷密度σ_s可以表示为

$ {\sigma _{{s}}} \propto {E_{{z}}} $

(7)

即σ_s可以通过对针尖半球的表面电场E_z进行了面积分求得。

2 实验结果与讨论 2.1 探针针尖处的增强效应

首先，本文研究了入射光与探针之间的相互作用，因此没有设置样品。参照实际情况，将入射光的频率设为1.3 THz，电场大小设置为1 V/m，且与样品x-z平面的夹角为30°入射。图2（a）为探针针尖处的x-z切面电场图。由图可知，在针尖处存在明显的局域增强电场，最大表面电场高达1 800 V/m。这可以解释为探针针尖处尖锐构造导致针尖表面大量电荷高度聚集，即避雷针效应。随后，固定探针的长度，研究了0.5～4 THz范围内探针针尖的电场与入射频率的对应关系。仿真结果如图2（b）所示，在频率为1.55 THz（λ = 194 µm）处存在较大的电场增强。这归因于探针长度与入射光的波长相匹配（探针长度接近于入射波波长的一半），使得探针产生了天线谐振效应。在实际实验中，利用该模型可以根据入射光频率选定合适长度的探针。

2.2 探针与样品耦合下的散射电场增强特性

本文接着讨论了在THz s-SNOM中，探针与纯金属样品相互作用下的电场增强特性。将扫描的样品设置为纯金，入射光频率为1.3 THz，入射光与样品x-z平面的夹角为30°。为研究探针针尖与样品之间间距变化对散射电场强度E_scat的影响，将探针与金样品的最小间距设置为10 nm，最大间距设置为100 nm，并在z方向上以5 nm的步长逐步抬高探针。归一化后散射电场大小如图3所示，探针与样品之间的间距和散射电场强度E_scat之间表现出非线性的变化关系。当间距在10～30 nm时，散射光的电场强度快速衰减，这可以解释为探针与样品之间的偶极子响应减弱，导致针尖处产生的局域增强电场快速衰减。当间距大于80 nm时，变化曲线趋于平滑，这可以解释为探针的避雷针效应和天线谐振效应依旧存在。

2.3 样品介电常数对散射电场的影响

在THz s-SNOM的相关实验中，硅和金是两种常见的基底材料，因此本文选择它们作为研究对象。如图4（a）所示，以x = 0 nm为分界线，设置了两块大小均为10 µm×10 µm×0.4 µm的金样品和硅样品。图中左边为金样品，右边为硅样品。然后，将探针针尖固定在样品上方10 nm处，以2 nm的步长从左往右进行扫描。散射电场随扫描位置的变化规律如图4（b）所示，y轴是进行了平滑和归一化处理后的相对散射光强度，x轴是扫描方向上的位置信息。散射光强度在x = 0 nm左右发生明显变化，与模型的分界线位置一致。当x > 100 nm时，散射电场曲线趋于平整，得到的是硅基底的信号。金基底的介电常数相对较大，因此在扫描结果中表现出更强的散射信号，仿真结果与偶极子理论一致。该模型对实验中如何挑选合适的基底材料具有一定的指导作用。

2.4 金基底上蛋白分子的近场成像

在THz s-SNOM扫描生物样品的相关实验中，人们常常选择金作为扫描生物样品时的基底。这是因为生物分子（例如蛋白质和核酸）介电常数低，产生的THz散射近场信号微弱，而金介电常数较高，具有很高的反射率，使用金基底可以通过高对比度来优化成像效果。本文模拟了THz s-SNOM扫描金基底上附着的蛋白质分子的过程。参照Yang等^[10]在实际扫描获得的IGg蛋白质分子的形貌信息和介电常数信息，将样品的几何大小设置为250 nm×500 nm×20 nm，样品中心坐标为（0，0），样品介电常数设置为3（仿真其他样品时也可以根据样品的实际介电常数和几何形状进行修改）。对蛋白质分子所在区域进行了大小为0.6 µm×0.9 µm的逐点扫描。随后对扫描所得散射场进行一阶、二阶、三阶的解调，所得数据按照其实际物理位置进行组合，得到了置于金基底上蛋白样品的一阶、二阶、三阶的近场图像。仿真的近场图像如图5所示。金基底所在区域表现出较强的近场信号，而有蛋白样品的区域表现出较弱的近场信号，图像具有很好的对比度。近场信号的变化规律与相关实验中的结果一致^[10]，扫描图像中蛋白的坐标位置也与仿真中设置的样品坐标位置一致，这证明了该模型具有计算和绘制近场解调信号图像的能力。该模型具有一定的普适性，利用该模型也可以仿真其他物质的近场图像，只需要根据实际实验情况对参数进行修改（如更改物质相应的几何形状和介电常数等相关信息）。

3 结　论

本文提出的基于COMSOL软件的THz s-SNOM数值仿真模型可以研究在THz s-SNOM下探针与样品之间复杂的空间电磁场响应，并可以实现对三维立体物质的近场成像，仿真结果与相关文献中的结果相匹配。该模型对实际实验中的近场信号优化具有一定的指导作用，且在研究复杂的三维微纳米结构或者对入射光有响应的天线结构等相关问题上具有应用潜力。