引　言

超材料是一种单元结构在亚波长尺度的人工结构，经过特定的结构设计，其可产生独特的共振模式，如法诺（Fano）共振、米氏（Mie）共振、明暗模式耦合等，从而实现对电磁场的有效调控。基于优异的线性光学响应，超材料被广泛应用于电磁波的振幅、相位、偏振和传播特性的调控。特别是在太赫兹（terahertz，THz）波段，超材料展现了在圆偏振转换^[1]、电磁诱导透明^[2-3]、手性传感^[4]等应用中的巨大潜力。有关超材料的非线性光学响应研究，虽然在二次谐波产生^[5]、三次谐波产生^[6]及谐波圆二向色性^[5]方面已有部分研究进展，但在基于超材料的THz波产生研究领域仍然处于起步阶段，且关于超材料产生THz波的物理机理仍存在一定争议。目前，电磁共振驱动的非线性光电流是THz波产生的主要物理机理之一。多光子电离引起的有质动力势、不均匀热分布也可在超材料结构中引起有效的THz波辐射。在实验中，Luo等^[7]观察到，开口环谐振器（split ring resonators，SRRs）中的磁偶极共振在超材料中引起有效的单周期宽带THz波辐射。在理论计算方面，Fang等^[8]运用麦克斯韦方程和描述电子运动的流体动力模型来描述SRRs的非线性光电流和THz波的产生。

基于超材料非线性光学响应产生THz波的相关研究主要分为两个方面。一方面，研究人员通过超材料几何结构的设计与排布实现对THz波相位与偏振态的调控，如自旋超原子的设计^[9]、多层结构间的相互作用^[10]、超原子的相位梯度排布^[11]等。这些方式可以实现圆偏振/椭圆偏振THz波的发射，并可以灵活地调控THz波的取向角、椭偏率等特性。另一方面，通过设计有效的局域场增强来提高超材料的THz波转换效率。各种提高超材料的THz辐射效率的方法被提出来，如明暗模式耦合^[12]、等离子体天线^[13]等。然而，基于超材料的THz波产生仍面临着物理机理复杂多样，THz波转换效率较低，调控与增强方式单一等科学问题。

本研究构建了由金属L型谐振器和全介质硅SRRs阵列组成的超材料。该超材料在飞秒脉冲激发下可以产生THz波。相较于单层L型超材料结构，杂化超材料通过优化SRRs开口方向实现磁共振耦合，可以有效地提高超材料的THz波振幅。此外，通过改变L型结构的几何尺寸，揭示了超材料对称性对产生THz波的影响。这种利用磁共振耦合效应的方法为增强超材料的THz波辐射提供了新的途径。

1 理论模型及结构设计

如图1（a）所示，本研究设计了一个L型金超材料，L型结构周期地排列在介电常数ε = 2.25的熔石英（fused silica）基底上。每个结构单元在x，y方向的周期长度均为P = 480 nm。L型结构的几何尺寸分别为l₁ = 350 nm，l₂ = 170 nm，w = 50 nm。基底与金超材料的厚度分别为200 nm和30 nm。

在线性光学响应中，金的振荡模式可以通过Drude模型进行描述^[2]

$ {\varepsilon _\omega } = {\varepsilon _\infty } - \frac{{\omega _p^2}}{{({\omega ^2} + j\gamma \omega )}} $

(1)

式中：参数j为表面电流；ω为峰值频率；高频相对介电常数$\varepsilon _{\infty} $= 9；等离子振荡频率${\omega _p} = \sqrt {{n_0}{e^2}/({\varepsilon _0}{m_{\mathrm{e}}}} )$ = 1.37×10¹⁶ rad/s，其中，m_e为电子的质量，e为电荷量，n₀ = 5.92×10²⁸ m⁻³为未被激发的本征电子密度；等离子体阻尼频率$\gamma $ = 10.68×10¹³ rad/s^[8]。

对于超材料的非线性光学响应与THz波产生的研究是利用飞秒脉冲光激发超材料的样品面，在基底面探测THz信号，如图1（b）所示。飞秒脉冲光的电场分布符合高斯函数$E = {E_0}\exp [ - 2\ln 2{((t - {t_0})/ \tau )^2}]\cos (\omega t)$，其中激发光的脉冲宽度τ = 100 fs；入射光峰值时间t₀ = 300 fs；入射激光的峰值振幅为E₀ = 2×10⁷ V/m。电场为x方向的泵浦光沿着z方向入射到L型超材料上，产生的THz波沿着z方向继续传播。

在理论模拟方面，采用麦克斯韦方程组−流体动力模型可以对金中的自由电子气进行非线性光学响应的描述

$ \nabla \times {\boldsymbol{H}} = {\varepsilon _0}\frac{{\partial {\boldsymbol{E}}}}{{\partial t}} + \frac{{\partial {\boldsymbol{P}}}}{{\partial t}} $

(2)

$ \nabla \times {\boldsymbol{E}} = - {\mu _0}\frac{{\partial {\boldsymbol{H}}}}{{\partial t}} $

(3)

式中：H，E，P分别为磁场强度、电场强度和电极化强度；${\mu _0}$和${\varepsilon _0}$分别为真空磁导率和介电常数。

$ \frac{\partial {\boldsymbol{v}}}{\partial t}+({\boldsymbol{v}}\cdot \nabla ){\boldsymbol{v}}=-\frac{e}{{m}_{\text{e}}}({\boldsymbol{E}}+{\boldsymbol{v}}\times {\boldsymbol{B}})-\gamma {\boldsymbol{v}}-\nabla p $

(4)

$ \frac{\partial n}{\partial t}+\nabla \cdot(n{\boldsymbol{v}})=0 $

(5)

式中：m_e和e是电子质量和电子电荷；${\boldsymbol{v}}$项是极化电流速度；B为磁感应强度；ev×B为洛伦兹项；量子压力项$ p=(3\mathrm{\mathrm{\text{π}}}^2)^{2/3}\cdot(h^2/5m_{\mathrm{e}})\cdot n^{5/3} $；$ ({\boldsymbol{v}}\cdot\nabla ){\boldsymbol{v}} $是对流加速；n为电子密度。

由金属的极化强度P的变化可以获得极化电流J，可以表示为

$ \frac{{\partial {\boldsymbol{P}}}}{{\partial t}} = {\boldsymbol{J}} = - {\boldsymbol{E}}n{\boldsymbol{v}} $

(6)

脉冲光激发下的电子密度$\rho = e(n - {n_0})$。

利用有限元软件COMSOL Multiphysics对超材料的线性与非线性光学响应进行计算。通过飞秒脉冲光垂直激发超材料，并在远场设置面探针探测超材料产生的THz波信号。在z方向采用散射边界条件与完美匹配层，防止入射波被边界反射影响计算结果，四周采用周期性边界条件模拟xy平面内无限大的周期性阵列。

2 结果与讨论

如图2（a）所示，计算了电场沿x方向的入射光垂直激发L型超材料产生的透射率、反射率、吸收率。其中，在频率为300 THz处存在一个强度为0.35的共振吸收峰。共振位置的脉冲光激发超材料可以得到最大的THz信号^[7]，因此选用频率为300 THz的光作为泵浦光。为了保证飞秒脉冲光不会损伤超材料，计算了该飞秒脉冲光的峰值功率$P = {{SE_0^2} \mathord{\left/ {\vphantom {{SE_0^2} Z}} \right. } Z}_0^{}$ = 0.06 W，其中S为单元结构的面积，E₀是峰值电场，Z₀为波阻抗。该峰值功率小于实验中的平均功率0.1 W，因此该强度的飞秒脉冲不会损伤超材料。为分析吸收峰处的共振模式，计算了L型超材料在共振位置的表面电流分布。如图2（b）所示，在激发光的激发下，L型超材料在共振位置处产生了一个由L型结构长臂的顶部流向短臂的尾部的线性光电流。线性光电流的流动导致L型超材料长臂的顶部与短臂的尾部形成电荷积累区，在长臂与短臂交界处形成电荷耗尽区。这将导致L型超材料沿长臂y方向产生由顶部指向尾部的非线性光电流，沿短臂x方向产生由尾部指向顶部的非线性光电流^[14]。由于长臂方向的非线性光电流远大于短臂的非线性光电流，因此在远场探测了超材料产生的E_y分量的THz信号。如图2（c）所示，计算得到L型超材料在E_y分量的THz信号为0.65 V/m，高于之前研究的SRRs产生的THz振幅（0.5 V/m），表明L型超材料具有很好的THz信号辐射响应^[8]。通过傅里叶变换得到THz频域信号，其频谱宽度达到12 THz，远大于传统非线性晶体产生的THz频谱宽度（如图2（d））^[15]，同时避免了传统非线性晶体对THz波的强吸收导致的THz频谱不连续。

THz波振幅作为THz波的主要特性之一，是衡量THz波强度的重要标准。为了进一步提高L型超材料产生的THz信号，设计了厚度为100 nm的全介质硅SRRs覆盖在L型金属超材料上，两者之间熔石英层的厚度为100 nm，相邻开口环之间的距离为145 nm。通过改变硅SRRs的开口方向，优化硅SRRs在泵浦光激发下产生的共振模式，从而增强L型超材料产生的THz波信号。其中硅也可以产生较弱的THz波，但需要打破结构对称性，而硅SRRs作为对称结构很难产生较大的THz信号，因此在模拟中忽略了硅SRRs产生的THz信号。如图3（a）和（b）所示，设计了覆盖同向与反向开口的硅SRRs超材料。相较于单层L型超材料，两种覆盖硅SRRs超材料的共振吸收峰出现红移，共振峰的位置位于265 THz附近（如图3（c）和（d））。通过模拟计算两种不同开口方向的硅SRRs表面电流可知，当全介质硅SRRs的开口方向相同时，在泵浦光激发下，表面产生环形光电流（红色箭头），并形成相同方向的磁偶极矩（图3（e））；当相邻硅SRRs的开口方向为反向时，泵浦光激发下两者都产生磁共振响应，并反向振荡，相邻SRRs形成相反方向的磁偶极矩（图3（f））。为验证两种模式对L型超材料非线性响应的影响，分别计算了覆盖同向硅SRRs与反向硅SRRs超材料产生的THz信号。

如图4（a）所示，对比了单层L型超材料、覆盖开口方向同向的硅SRRs以及反向的硅SRRs超材料产生的THz信号。可以发现，覆盖同向硅SRRs超材料产生的THz波振幅为0.78 V/m，相较于单层L型超材料产生的THz波仅提高0.13 V/m。然而，将硅SRRs的开口方向反转（反向硅开口谐振器），L型超材料产生的THz波振幅提高至1.3 V/m，相较于单层L型超材料产生的THz波提高了一倍。超材料的有效二阶非线性极化率$ {\chi }^{（2）} $可以通过公式${\chi ^{\left( 2 \right)}} = {{c\sqrt \eta } \mathord{\left/ {\vphantom {{c\sqrt \eta } {\omega d{E_0}}}} \right. } {\omega d{E_0}}}$给出，其中c为光速，d为超材料厚度，ω为泵浦光频率，E₀为泵浦光电场，$\eta = {I_{{\text{THz}}}}/{I_\omega }$为THz波的转换率。计算得到，同向硅SRRs与反向硅SRRs覆盖的L型超材料的二阶极化率分别为1.09 V/m和1.8 V/m，而单层L型超材料的二阶极化率为0.9 V/m。3种超材料的二阶极化率都高于之前研究的SRRs超材料（0.7 V/m）^[8]。通过对比可知，硅SRRs的开口方向影响了超材料产生的THz波的强度，这与全介质硅SRRs之间的磁共振耦合有关。当同向硅SRRs超材料被飞秒光照射时，每个SRRs都产生相同方向的磁偶极矩，导致局域场增强。与单层L型超材料相比，这在一定程度上增强了THz波的转换效率。而对于飞秒脉冲激发下的反向硅SRRs超材料，在一对谐振环中产生了相反方向的磁偶极矩^[16]，从而通过首尾相连形成环偶极子共振^[17-20]。这种谐振模式可以减少超材料的辐射损失，并产生高于前者的强局域场。超材料中二阶非线性光学过程可以表示为^[21-22]

$ {P^{(2)}} = {\varepsilon _0}{\chi ^{(2)}}E_\omega ^2 $

(7)

式中，${E_\omega }$和${\varepsilon _0}$分别表示泵浦光电场和真空介电常数。通过式（7）可知，环偶极子产生的强局域场可以更好地提高二阶非线性极化强度，从而增强L型超材料产生的THz波信号。

L型结构具有明显的几何不对称性，因此其对入射光偏振响应具有一定的敏感性。计算了单层L型超材料与覆盖反向硅SRRs超材料在不同偏振角下产生的THz波。如图4（b）所示，两种超材料在不同偏振角下产生的THz波表现为2φ依赖关系。两种超材料都在偏振角为30°时，THz波振幅达到最大值。其中，单层L型超材料产生的THz波最大振幅为0.8 V/m，反向硅SRRs超材料产生的THz波最大振幅为1.8 V/m。在偏振角为120°时，两种超材料产生的THz波振幅都为最小值。其中，单层L型超材料产生的THz波振幅为0.05 V/m，反向硅SRRs超材料产生的THz波振幅为0.15 V/m。通过计算可知，单层L型超材料与覆盖反向硅SRRs超材料在偏振角为30°时的THz二阶非线性极率分别为1×10⁻² pm/V 和2.4×10⁻² pm/V。此外，通过公式$({E_{\max }} - {E_{\min }})/({E_{\max }} + {E_{\min }})$计算可知，单层L型超材料的偏振角调制深度为88.2%，覆盖反向硅SRRs超材料的偏振角调制深度为84.6%。为评估超材料的调制能力，将覆盖反向硅SRRs超材料与其他THz发射器进行比较。如表1所示，反向硅SRRs超材料的THz波偏振调制深度几乎是二硒化钯与硫化铋材料的两倍^[23-24]，且远优于大部分实验中所取得的基于二维材料THz波偏振调制深度的数据^[25]。这进一步展示了超材料在THz波产生与调制方面的应用潜力。

对于传统二阶非线性光学材料，需要具有对称性破缺，即材料的晶体结构中不存在反演对称，从而可以产生二阶非线性光学响应。类似地，超材料作为人工设计的结构，其二阶非线性过程也需要满足几何结构的不对称性^[28]。L型超材料在几何结构上不具备中心反演对称性，因此可以产生二阶非线性过程。为了确认L型超材料产生的THz波可以进行人工调控，通过改变L型超材料的几何结构，研究超材料产生THz波与结构几何尺寸的关系。当L型超材料的长臂l₁固定，改变短臂l₂时，两种超材料产生的THz波振幅如图5（a）所示。当l₂从170 nm逐渐增加至350 nm，两种超材料产生的THz波振幅都表现出逐渐递减的趋势。单层L型超材料产生的THz波振幅由0.65 V/m减小至0.13 V/m，覆盖反向硅SRRs超材料产生的THz波振幅由1.3 V/m减小至0.26 V/m。这是因为随着l₂的不断增加，L型超材料逐渐接近于中心对称结构。由于存在一定的几何对称性，难以满足超材料结构产生二阶非线性过程的基本要求^[29]。因此，L型超材料随着l₂的不断增加产生的THz波振幅逐渐降低。上述结果表明，超材料的非线性响应和超材料结构的几何参数（包括臂宽、周期、角度等）以及几何对称性密切相关^[30]，与传统材料相比，超材料的优势是具有非线性光学性质的可设计性。

由于超材料产生的THz波振幅与入射光的脉冲宽度密切相关，为进一步研究其中的变化规律，模拟了THz波振幅随入射光脉冲宽度的变化趋势。如图5（b）所示，入射光的脉冲宽度由80 fs逐渐增加至150 fs，超材料产生的THz波振幅随之减小。通过式（7）可知，超材料的二阶非线性极化强度与入射光电场的平方成正比，将入射光对应的高斯脉冲函数与式（7）结合，可以得到超材料产生的THz波振幅${E_{{\text{THz}}}}$与入射光脉宽τ的关系为

$ {E_{{\text{THz}}}} \propto P \propto {{\text{e}}^{ - 2A/{\tau ^2}}} $

(8)

利用式（8）对相关结果进行拟合，其中A为常数。可以发现，两种超材料产生的THz波振幅随脉冲宽度变化趋势可以被很好地拟合。通过时域模型计算的结果与使用频域模型得到的结果完全一致^[31]。

3 结　论

本文提出了一种由磁共振耦合效应提高超材料THz波辐射效率的新方法。通过优化全介质硅SRRs的开口方向，利用其磁共振耦合效应增强局域场，使得单层L型超材料产生的THz波振幅提高了一倍。此外，研究发现L型超材料和复合了介质硅SRRs的超材料产生的THz波随入射光偏振角呈现2φ依赖关系，且其调制深度优于目前大部分二维材料。通过计算得到，超材料产生的THz波振幅与入射光的脉冲宽度呈指数关系，其THz波振幅随着脉冲宽度的增加而减小。最后，该超材料的L型结构的几何尺寸对THz波振幅的影响表明，超材料的非线性光学响应具有较好的设计自由度。该研究结果为基于超材料的非线性光学研究奠定了理论基础，为提高基于超材料的集成化THz源的转换效率提供了理论指导。