光学频率梳(optical frequency comb, OFC)因具有高精度和高光谱分辨率,已经成为宽带光谱学的一种新兴技术。光学频率梳在时域是等间距的激光脉冲序列,在频域中展示为等频率间距分布的梳齿线。这些梳齿具有间距相等、数量众多、光谱范围宽、梳齿宽度窄等特点,这些特点为获得高光谱分辨率奠定了基础。一直以来,由于光波段的频率远大于电子仪器工作带宽,导致没有一种直接的方法可以准确地在电子电路中获取光波段的频率和相位信息,而光学频率梳的发明[1]在射频电子设备和光频段之间提供了一种新型的连接方式[2],从而解决了这一难题。
飞秒激光频率梳近年来在高精度光谱测量中贡献了重要力量,提供了许多新型光谱测量方法[3-4]。其中基于光频梳的相干性,使用两个具有微小重复频率差的光频梳组成的双梳光谱技术进一步展示了光频梳在宽带光谱学的发展潜力。双梳光谱技术也因其高光谱采集速度、高频率分辨率和良好的稳定性等特点[5]得到了广泛的应用[6-13]。2002年,Schiller[14]首次提出了双梳光谱的概念。2004 年,Keilmann等[15]首次设计了实验,验证了其有效性和可行性。2005年,Janke等[16]首次在太赫兹时域光谱系统中引入了两个重复频率差异较小的同步飞秒激光器,采用异步光学采样技术,使用电控延迟线代替传统机械延迟线完成光谱的采样,结果表明使用异步光学采样方法显著提高了太赫兹时域光谱仪的性能。自此以后,异步光学采样技术被广泛地应用于太赫兹时域光谱系统的研究中[17-19]。2006年,Yasui等基于光学频率梳提出了太赫兹双梳光谱系统,并基于异步光学采样技术证明了太赫兹双梳光谱系统与太赫兹时域光谱系统之间的等价性[20-21]。在过去的20年里,太赫兹双梳光谱系统取得了长足的进步,具有代表性的突破有:扩展时间延迟窗口,开发多个太赫兹脉冲的采集方法,获得了梳状模式分辨光谱,克服了重复频率限制的频率分辨率问题[22];为了不受泵浦和检测飞秒激光器的重复频率稳定和同步的限制,在太赫兹双梳光谱系统中采用了两个独立的自由运行飞秒激光器或一个具有两个输出端口的双向自由运行飞秒激光器[23-24];为了消除干涉图中有关激光定时抖动的失真,引入了参考通道来检测激光定时抖动,并开发了后/实时校正[25]和自适应采样[26-28]技术等。
在太赫兹双梳光谱系统中,包含测量信息的泵浦光频梳(频率间隔
光学频率梳由光纤锁模激光器产生,在时域上的表现为等间隔的光学脉冲序列,在对飞秒光学频率梳的重复频率
理想飞秒锁模激光器谐振腔输出的脉冲电场强度
| $ \tilde{E}(t)=A(t) \exp \left[{\rm{i}} \omega_{\mathrm{c}} t+{\rm{i}}\left(\frac{\varphi_{\rm {ceo }} t}{T_{\mathrm{r}}}\right)\right] \otimes \sum\nolimits_{m=-\infty}^{+\infty} \delta\left(t-m T_{\mathrm{r}}\right)$ | (1) |
式中:
| $ \tilde E\left(\omega \right)=\tilde{A}\left(\omega -{\omega }_{\mathrm{c}}\right){\sum }_{n=-\infty }^{+\infty }\delta \left(\omega -2 {\text{π}}n{f}_{\mathrm{r}}-2\mathrm{ {\text{π}} }{f}_{\mathrm{c}\mathrm{e}\mathrm{o}}\right) $ | (2) |
式中:
| $ {f}_{n}=n{f}_{r}+{f}_{\mathrm{c}\mathrm{e}\mathrm{o}} $ | (3) |
式中:
太赫兹双梳光谱系统的测量原理与以光学频率梳作为光源的傅里叶变换光谱系统的测量原理十分相似[30],区别在于傅里叶变换光谱系统是将一束光分成两束,这两束光经过反射后合束,再经过样品被探测器采集,通过移动反射镜实现光谱的采集。而在太赫兹双梳光谱系统中,使用两个独立的脉冲激光器作为光源,泵浦光频率梳(重复频率
| $ {E}_{1}\left(t\right)=\sum\nolimits_{n}{A}_{1,n}\mathrm{exp}\left[-{\rm{i}}2 {\text{π}}\left\{{f}_{\mathrm{1,0}}+n\left(f+\Delta f\right)\right\}t\right] $ | (4) |
| $ {E}_{2}\left(t\right)=\sum\nolimits _{n}{A}_{2,n}\mathrm{e}\mathrm{x}\mathrm{p}[-{\rm{i}}2 {\text{π}} \{{f}_{\mathrm{2,0}}+nf\left\}t\right] $ | (5) |
式中:
| $ I\left(t\right)\propto {\left|{E}_{1}\right(t)+{E}_{2}(t\left)\right|}^{2} $ | (6) |
这个信号包含许多频率分量,但在这里,只考虑频率梳1和梳2最近的梳齿之间的组合。在本实验系统中,使用低通电子滤波器来完成滤波。由式(4)、(5)和(6)可知,探测后的时域信号可表示为:
| $ S\left(t\right)\propto \sum\nolimits _{n}{A}_{1,n}{A}_{2,n}^{*}\mathrm{e}\mathrm{x}\mathrm{p}\{-{\rm{i}}2 {\text{π}}(\Delta {f}_{0}+n\Delta f\left)t\right\} $ | (7) |
式中:
| $ B\left(\nu \right)\propto \sum\nolimits _{n}{A}_{1,n}{A}_{2,n}^{*}\delta \{\nu -(\Delta {f}_{0}+n\Delta f\left)\right\} $ | (8) |
式(8)表明待测的高频频率梳被下转到一个低频率区域的过程,其下转的压缩因子为
太赫兹双梳光谱的采样过程在时域上呈现为异步光学采样,产生相关干涉图,通过压缩因子(
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表 1 太赫兹双梳光谱系统与传统的太赫兹时域光谱系统的优劣对比 Table 1 Comparison of advantages and disadvantages of THz dual-comb spectroscopy system and traditional THz time-domain spectroscopy system |
太赫兹双梳光谱的采样原理如图1所示。图1(a)展示了异步光学采样的原理(太赫兹双梳光谱时域信号采集原理)[31],重复频率为
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图 1 太赫兹双梳光谱的采样原理 Figure 1 Principle of sampling for terahertz dual-comb spectroscopy |
设在实验室时间
| $ \tau =\frac{1}{{f}_{\mathrm{r}}}-\frac{1}{{f}_{\mathrm{r}}+\Delta f}=\frac{\Delta f}{(\Delta f+{f}_{\mathrm{r}}){f}_{\mathrm{r}}}\approx \frac{\Delta f}{{{f}_{\mathrm{r}}}^{2}} $ | (9) |
采集一个完整太赫兹脉冲所用时间为:
| $ t=\frac{1}{{f}_{\mathrm{r}}+\Delta f}\times \frac{{f}_{\mathrm{r}}}{\Delta f}\approx \frac{1}{\Delta f} $ | (10) |
所以当实验室时间
| $ t=\tau \times \frac{{f}_{\mathrm{r}}}{\Delta f} $ | (11) |
当太赫兹脉冲被完全采样后,即可对时域信号进行傅里叶变换从而获得相对应的信号频域谱。
如图1(b)展示了多频外差采样的原理(太赫兹双梳光谱频域信号采集原理)。当重复频率为
异步光学采样和多频外差采样的方法都将高频的太赫兹信号下转到低频的射频信号后进行采集。时域测量完成后需要完成傅里叶变换后得到频域信息,用频谱仪可以直接在频域中进行全带宽的测量和采集,同时也可对某一特定频段的信号进行直接采集和分析,这使太赫兹信号的采集和分析变得简易且方便。该采样方法在分辨梳齿线的精确测量和超快速测量方面都具有巨大的潜力。
1.3 实验装置为了验证测量重复频率差对太赫兹双梳光谱的影响,设计了图2(a)的光路原理图,并根据光路原理图搭建了图2(b)实验系统光路图。实验开始前,我们需要开启两台飞秒脉冲激光器(Menlo, C-Fiber 780)预热90 min后打开稳频同步系统(Menlo Systems, ASOPS, EM100),设置两台激光器的的重复频率后开启同步控制系统。激光器1的重复频率为100 MHz,激光器2的重复频率为100 MHz–
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图 2 太赫兹双梳光谱系统的光路原理图及光路实验图 Figure 2 Schematic and experimental diagram of the optical path of the terahertz dual-comb spectroscopy system |
由于太赫兹双梳光谱具有同时探测时域和频域信号的优点,也可以将探放大后的电信号接入频谱信号分析仪(KEYSIGHT,N9040B)中来直接探测太赫兹频域信号。通过调整频谱信号分析仪的分辨率带宽、扫宽等参数即可直接获得射频波段的频谱数据,再将射频数据经过压缩因子
在太赫兹双梳光谱系统中,希望所有的数据采样值都是真实有效的,所以此系统需要一个合适的重复频率差值。假设需要测试的频谱宽度为∆F,由奈奎斯特-香农采样定理可知,光学采样的自由光谱范围为0到
| $ \mathrm{\Delta }F\times \frac{\Delta f}{f}\leqslant \frac{f}{2} $ | (12) |
| $ \Delta f\leqslant \frac{{f}^{2}}{2\mathrm{\Delta }F} $ | (13) |
因此需要式(13)所示的范围内选择合适的重复频率差值。由压缩因子
以下所有测量均在环境温度为25 ℃,相对湿度为50%条件下进行。首先开启两台飞秒激光器预热90 min后,开启重复频率稳定和同步控制系统,将激光器1的重复频率设为100 MHz,激光器2的重复频率分别设置为100 MHz~50 Hz、100 MHz~40 Hz、100 MHz~25 Hz、100 MHz~10 Hz、100 MHz~5 Hz、100 MHz~2 Hz。每次改变激光器2的重复频率后,待稳定控制系统90 min后测量。频域信号的结果如图3(a)~(f)所示。
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图 3 不同重复频率差下测得太赫兹频谱信号 Figure 3 Measured terahertz spectrum signal with different repetition frequency difference |
由于频谱仪直接测得的信号位于kHz的射频波段,需要通过压缩因子
为了验证理论计算与实际测量的准确性,在6次测量的每个结果中都选取了1.097 THz和1.163 THz位置的水汽吸收峰[33],分别标识为水汽吸收峰1和水汽吸收峰2,将6个测试结果图叠加后如图4所示。由图4的吸收峰放大叠加图可以清晰地看出,6次测量的频谱结果图在1.097 THz和1.163 THz的水汽吸收峰位置严格对应,没有偏移。证实了此次测量的频谱结果的正确性和一致性。由图3所示结果可知,尽管都是对原太赫兹频谱信号的还原,但是由于重复频率差
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图 4 水汽吸收峰位置的放大图 Figure 4 The zoomed of the position of the water absorption peak |
当重复频率差
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图 5 太赫兹频谱信号在0.4894 THz位置的梳齿放大图 Figure 5 The zoomed of the combs of the terahertz spectrum signal around 0.4894 THz |
图5(a)为重复频率差
本文从光学频率梳和太赫兹双梳光谱的原理出发,基于可稳定重复频率的两台飞秒激光器和两个光电导天线搭建了一套完整的太赫兹双梳光谱采样系统。通过稳定泵浦激光器的重复频率并轻微改变探测激光器的重复频率来控制两激光器的重复频率差。在不同的重复频率差下测量了系统的太赫兹频域信号,通过对比实验结果分析了改变重复频率差对太赫兹双梳光谱的影响。结果表明,重复频率差变小时,压缩因子随之变大,光谱系统测得频谱越精细,频谱质量越好。但当重复频率差
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