X射线显微术具有极限分辨率高,穿透性强等优势。伴随着第三代同步辐射光源的发展,需要大量高分辨率硬X射线聚焦元件^[1]。目前研究比较多的X射线聚焦元件有折射式复合折射透镜^[2],掠入射式KB镜^{[3, 4]}和衍射式波带片^[5]。

多层膜Laue透镜是一种新型的硬X射线聚焦元件,能够实现高效率的纳米级硬X射线聚焦。现阶段用一维波带片能够形成聚焦效率为30%,分辨率为11.2 nm的聚焦光斑^[6]。通过两个多层膜Laue透镜正交放置能够形成聚焦效率为17%,大小为25 nm×27 nm的二维聚焦光斑^[7]。在实际应用中,二维聚焦更加具有价值,但是光通过两个正交放置的多层膜Laue透镜后,消光严重,以至到达焦平面的光通量小,而且分辨率也变差,严重影响了显微镜的成像质量和采集时间,所以在提高多层膜Laue透镜的聚焦效率时也迫切希望提高分辨率。

为了获得更高的衍射效率,在选择材料前,计算了14种常用的高原子序数材料与Si 组合构成的多层膜Laue透镜对10 keV硬X射线的衍射效率。通过衍射动力学理论,分析了入射光在Laue透镜内的衍射特性,在分析过程中考虑了Laue透镜内5个级次衍射光的相互作用。对比发现NbC/Si多层膜Laue透镜的衍射效率最高,于是本文设计多层膜Laue透镜的材料组合为NbC/Si。在设计多层膜Laue透镜的过程中需要重点考虑聚焦分辨率,依据瑞利判据可以通过增加数值孔径提高分辨率,但是这种方法会增加实际制备的难度,于是本文提出了两种新的方法来提高聚焦分辨率。

多层膜Laue透镜是一种特殊的线性波带片,图 1给出了楔型Laue透镜的结构以及3个级次的聚焦光路。从图中可以看到Laue透镜具有多个衍射级次。

图 1

Fig. 1

图 1 多层膜Laue透镜X射线聚焦示意图 Fig. 1 Schematic diagram ofmultilayer Laue lens to focuse a X-ray

当多层膜Laue透镜中透光层的厚度等于吸收层的厚度时,Laue透镜中第n层薄膜的位置由波带片公式^[8]决定:

式中:R_n是Laue透镜中第n层薄膜距离近光轴的距离;ƒ是多层膜Laue透镜的一级次衍射光的焦距,λ为入射光的波长。

改变光栅的厚度比(γ= d_absorb/Λ),Laue透镜结构中膜层的位置为:

式中:Λ为第n个周期多层膜的周期厚度；d_absorb为多层膜第n个周期中吸收层的厚度。

在硬X射线波段工作的波带片要想取得高效率的聚焦光斑,需要有较大的高宽比。传统的电子束光刻技术最多能使波带片的高宽比达到20。为了进一步提高波带片的高宽比,美国Argonne国家实验室提出了先在平面基地上镀制多层膜,然后切片、减薄和抛光制备线性波带片,通过这种方式便可以使波带片获得任意高宽比。此时适用于“薄”波带片的衍射运动学理论已不再适用,而需要考虑硬X射线与物质内原子的多重散射以及硬X射线和各级次衍射光的相互作用。Yan等^[9]在研究硬X射线在厚波带片中的传播路径时发现硬X射线在畸变晶体中的衍射与多层膜Laue透镜中相似,于是借鉴了硬X射线在畸变晶体内传播的Takagi-Taupin方程,发展了适用于多层膜Laue透镜的衍射动力学理论。

在研究硬X射线在多层膜Laue透镜中的衍射过程时,通过把多层膜Laue透镜结构和一个严格周期结构映射,如图 2所示,图中1st表示多层膜劳厄透镜距离光轴的第一个周期结构，nth表示沿膜层生长方向多层膜Laue透镜的第n个周期。将多层膜Laue透镜结构中极化率的表达式展为准傅里叶级数形式。

图 2

Fig. 2

图 2 两种材料厚度比为1∶1的Laue透镜和均匀光栅的结构图 Fig. 2 A mapping of layer between a Lauelens and grating composed by binary bars with thickness rato of 1∶1

考虑到均匀光栅与多层膜Laue透镜同样是由A、B两种物质组成的,均匀光栅的傅里叶表达式展开为

式中:χ=χ_A+χ_B/2;Δχ=χ_A－χ_B,χ_A和χ_B为组成多层膜Laue透镜两种材料的极化率。

由式(1)中波带片公式,可解出

光栅第n′周期满足

令n=n′就可以得到对应关系

把式(6)代入式(3)展开得到极化率在多层膜Laue透镜中的表达式:

式中:χ₀=χ;χ_h,h≠0=（Δχ/i2hπ）[1－（－1）丨h丨];φ_h为相位函数,。

为了取得高效率和高分辨率的聚焦光斑,本文计算了楔型结构的多层膜Laue透镜。在透镜入射面处,楔型多层膜Laue透镜的每层位置都遵从传统波带片法则,并且倾斜不同的角度θ_B≈kλ/[2(d_NbC+d_Si)]^[9]以满足布拉格衍射条件。在楔型多层膜Laue透镜中,随着截面深度的增加,膜层厚度开始收缩,收缩因子^[10]为

随着截面深度z增加,相位函数φ_h变为

现假设一束入射光,振幅如下:

式中:s₀为入射波传播方向的单位矢量；E₀^(a)(r)为入射波的复振幅。取波动方程的试解

式中:E_h(r)为第h级次的复振幅。将试解及多层膜Laue透镜电极化率的展开式代入波动方程

式中:E为电场强度矢量;χ为极化率;k=2π/λ为硬X射线在真空中的波数。取第h级项系数相等,经过整理及忽略二阶导数项,得

式中:θ_hl是E_h和E_l的夹角。由此得到的方程式是各衍射级次所满足的偏微分方程组,对其求数值解可以得到出射面上各级次的电场分布。通过菲涅耳基尔霍夫积分可求出射面各衍射级次在多层膜Laue透镜焦平面上的光强分布。

设定工作能量E=10 keV(λ=0.124 nm),考虑到现阶段实际制备的多层膜Laue透镜的最大厚度为43.4 μm^[6],于是本文设计了整体膜厚为40 μm的多层膜Laue透镜。多层膜Laue透镜的膜层周期厚度渐变,周期厚度的差异使不同的区域对入射光线的衍射效率截然不同^[11]。图 3对比了最外层宽度分别为10 nm和2 nm,水平型和楔型多层膜Laue透镜-1级次的衍射效率。研究时,Laue透镜的材料组合是NbC/Si。图中四种结构的截面深度为平均衍射效率最高所对应的截面深度。

图 3

Fig. 3

图 3 局部多层膜Laue透镜一级次理论衍射效率 Fig. 3 -1st order diffraction efficiency distribution of multilayer Laue lens

最外层宽度为10 nm时,在膜厚Rn小于16.45 μm处,楔型多层膜Laue透镜与水平型多层膜Laue透镜的衍射效率均低于35%,并且水平型多层膜Laue透镜对应的衍射效率略高于楔型多层膜Laue透镜。楔型多层膜Laue透镜为了满足Bragg条件,使每层膜都倾斜一个角度使接收入射光的面积减小。所以在近光轴区,楔型多层膜Laue透镜的局部衍射效率低于水平型多层膜Laue透镜。当Rn为16.45 μm时,水平型多层膜Laue透镜和楔型多层膜Laue透镜的局部衍射效率开始分离。随着膜层远离光轴,水平型多层膜Laue透镜的局部衍射效率开始缓慢降低,楔型多层膜Laue透镜衍射效率缓慢增大,此时的Laue透镜由Raman-Nath区向Bragg衍射区域过渡^[12]。Rn大于30 μm以后,衍射效率均大于70%。

对于最外层宽度为2 nm的结构,水平型多层膜Laue透镜与楔型多层膜Laue透镜的衍射效率在Rn为3.3 μm时开始分离。水平型多层膜Laue透镜对应的局部衍射效率迅速降低,楔型多层膜Laue透镜的衍射效率迅速增大,当Rn≥5 μm时,衍射效率趋于平稳并且大于70%。入射光波长和膜层厚度不发生改变时,当最外层宽度减小,在相同的区域内,Bragg角的变化范围增大,所以衍射效率增长的过渡区变小。

整片多层膜Laue透镜的分辨率数值近似等于最外层宽度。单片多层膜Laue透镜数值孔径减小了一半,依据瑞利判据,光学元件的空间分辨率θ=0.61λ/NA(λ是入射光波长,NA是数值孔径)随着数值孔径的减小,聚焦光斑的分辨率值应该扩大两倍。图 4中的曲线为四种结构的分辨率。最外层宽度取10 nm时,楔型多层膜Laue透镜的半高全宽为18.78 nm,水平型多层膜Laue透镜的半高全宽为21 nm。最外层宽度取2 nm时,楔型多层膜Laue透镜的半高全宽为3.54 nm,水平型多层膜Laue透镜的半高全宽为33.6 nm。最外层宽度为2 nm时,水平型多层膜Laue透镜对光线的会聚能力很弱,主要是由于膜层厚度薄,导致Laue透镜有较大的区域高宽比达到了衍射动力学条件。膜层在满足Bragg条件时才能实现光线会聚,水平型多层膜Laue透镜内的光线进行无规则的相互干涉,以致在出射面上产生大的相位偏差,使分辨率变差^[1]。通过计算可知:当最外层宽度较小时,水平型多层膜Laue透镜无法实现硬X射线的有效聚焦,楔型多层膜Laue透镜能够会聚高强度,高分辨率的聚焦光斑。

图 4

Fig. 4

图 4 NbC/Si在焦点处的一级次聚焦光强分布 Fig. 4 The intensity distribution of the -1st order in the best focal plane NbC/Si

多层膜Laue透镜的入射光波长以及焦距确定后,要想取得较高的分辨率,可以采用两种方法:第一种是减小膜系的最外层宽度,本文在3.1已经进行了讨论;第二种方法是使用多层膜Laue透镜的高级次,高级次在理论上相当于把多层膜Laue透镜的数值孔径增大了k倍(NA_k≈k×NA₁,k是衍射级次)^[13],数值孔径增加了,空间分辨率也会得到提高。

基于高级次对于Laue透镜聚焦的重要性,本文研究了NbC/Si的高级次的衍射效率。理论上,三级次的衍射效率只有一级次衍射效率的10%左右^[14]。但是依据衍射动力学理论可以推断出:通过优化截面深度和膜层的γ值,可以提高高级次的衍射效率。

表 1为楔型多层膜Laue透镜-2级次和-3级次的衍射效率。占宽比γ取值范围为0.2~0.9。对于-2级衍射,当γ值大于0.3时,随着γ值的增大,衍射效率不断增大。当γ值取0.8时,平均衍射效率达到了最大值η_-2 =50.23%。对于-3级次,当γ值取0.9时,平均衍射效率达到了最大值η_-3=49.31%。在高级次衍射中,衍射效率会随着γ值的增大而增大。这是由于在多层膜Laue透镜中,随着γ值的增大NbC膜层的厚度逐渐减小。吸收层厚度减小了,使更多的能量可以穿过多层膜Laue透镜,分配到目标级次上。

表 1Table 1)

表 1 NbC/Si -2级次和-3级次不同γ值对应的平均衍射效率 Tab. 1 Diffriction efficiency curves of the -2nd order,-3rd order for different γ γ值 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 0.8 0.9 -2级次平均效率/% 19.56 15.85 12.99 23.23 38.38 46.39 50.23 50.06 -3级次平均效率/% 12.40 5.68 19.39 20.47 10.90 29.19 47.11 49.31

表 1 NbC/Si -2级次和-3级次不同γ值对应的平均衍射效率 Tab. 1 Diffriction efficiency curves of the -2nd order,-3rd order for different γ

图 5中的3条曲线分别表示:γ值为0.5,-1级次多层膜Laue透镜局部衍射效率;γ值为0.8,-2级次多层膜Laue透镜局部衍射效率;γ值为0.9,-3级次多层膜Laue透镜局部衍射效率,其中drouto为沿膜生长方向多层膜劳厄透镜最后一个周期的厚度。观察曲线变化趋势可以发现:对于-1级次的衍射光,在距离近光轴15 μm以内,局部衍射效率较低。这是因为在这段区域内,高宽比较小。较小的高宽比使能量分散到了更多的级次上,以至于分配到目标级次上的能量减少^[12]。对于-2级次,当距离近光轴区大于10 μm时,局部衍射效率迅速增大。对于-3级次的衍射光,当距离近光轴区8 μm时,局部衍射效率开始增大。可以发现衍射级次越高,衍射效率开始增大时,对应的膜厚距离近光轴区的距离就越小。因为衍射级次越高,对Bragg条件就越敏感,满足Bragg衍射条件的区域也越大。

图 5

Fig. 5

图 5 不同参数γ的衍射效率曲线 Fig. 5 Diffriction efficiency curves of different γ value.

为研究高级次多层膜Laue透镜的聚焦性能,计算了γ=0.5,order=-1;γ=0.8,order=-2;γ=0.9,order=-3的衍射光在焦平面附近的光强分布,如图 6所示。一级次的积分光强为898.6,二级次的积分光强为1 794,三级次的积分光强为2 681。二级次的最大光强度接近于一级次的2倍,三级次在焦点处最大积分光强接近于一级次3倍。很明显,研究多层膜Laue透镜二级次时,相当于把元件的数值孔径扩大2倍。使用多层膜Laue透镜三级次相当于使用一个数值孔径扩大3倍的元件。接收入射光的面积增大了,所以焦点处的透射光强也就增加了。

使用楔型多层膜Laue透镜的高级次,通过优化γ值和截面深度,可以使聚焦光斑在焦点处实现高衍射效率、高分辨率的聚焦。在10 keV处,通过多层膜Laue透镜的三级次实现了:分辨率为10 nm以下高效率的聚焦,半高全宽理论值为6.72 nm。

图 6

Fig. 6

图 6 不同参数γ的半高全宽 Fig. 6 The intensity distribution of different γ value in the best focal plane NbC/Si

当最外层宽度为2 nm时,水平型多层膜Laue透镜形成的分辨率为33.6 nm,不再遵循分辨率近似等于最外层宽度两倍这个结论。而楔型多层膜Laue透镜的分辨率则是随着最外层宽度的减小而增大。当楔型多层膜Laue透镜的最外层宽度为2 nm时,分辨率为3.54 nm。在研究最外层宽度为10 nm的楔型多层膜Laue透镜的高级次时,发现通过优化结构的高宽比和占宽比,可以实现高效率、高分辨率的聚焦。楔型结构的-3级次可使分辨率达到6.72 nm,同时衍射效率高达49.31%,接近于一级次的衍射效率。减少最外层宽度和使用高级次是实现Laue透镜高效率聚焦的两种有效方法。