中子多层膜元件是中子光学系统中的关键元件之一^{[1, 2, 3]}。极化中子是开展研究磁结构和磁激发的优良探针,极化中子散射和衍射技术在磁性材料和超导材料精细结构研究方面具有独特的优势,从而得到了广泛应用。

实现中子极化的方法主要有三种^[4]:Heusler 合金,³He旋转滤光镜和中子多层膜极化镜。Heusler合金昂贵且在市场上难以得到,主要用于极化热中子束。³He旋转滤光镜可以达到非常高的极化率,且对入射角没有要求,但由于其基于吸收原理,极化中子通量受到影响,同时由于³He未来生产的不确定性^[5],难以获得广泛应用。虽然目前只适用于极化冷中子束,但是中子多层膜极化镜因其拥有中子强度损失小,易于制备等优点,广泛应用于极化中子束线。
中子多层膜极化镜分为两种:基于Co和Ti组合的反射式极化镜^[6]以及基于Fe和Si组合的透射式极化镜^[7]。前者的特点是超镜对下旋中子的散射长度密度(scatter length density,SLD)非常接近于0,使超镜和真空对于下旋中子的折射率几乎相同,中子从真空入射到超镜,仅有上旋中子被反射,从而实现对反射中子(上旋)的极化。后者的特点是超镜和基底(一般为薄Si晶片)对于下旋中子的折射率相同,中子先入射到基底,再入射到超镜,下旋中子基本不反射,从而实现透射中子束(下旋)的极化。由于基于Co-Ti的反射式极化镜需要在基底和超镜之间镀制钆(Gd)吸收层,以吸收未被反射的中子^{[4, 8]},由于Gd材料价格昂贵,并且吸收中子后放热,可能导致超镜膜层破坏。基于Fe-Si多层膜的透射式中子极化镜对冷中子的吸收非常小^[9],应用过程中不改变中子束传输方向,因此在中子极化镜中得到了广泛应用。

Mezei最早提出了中子超镜^[2]。继Mezei之后,几种中子超镜的设计方法先后被提出,如Hayter-Mook(H&M)算法^[10]以及RSD (real-structure model)算法^[11]等,H&M算法是考虑到膜层结构实际不连续性的优化设计方法,RSD算法基于薄膜实际结构和生长规律,采用几个不同周期膜系的堆叠来代替原有的非周期结构的设计方法。在这几个设计方法中,以Mezei的方法最为简单而有效,应用最为广泛。本文针对Mezei算法设计出的膜层结构(m=2,m为超镜反射临界角与N_i块材料的全反射临界角的比值)对其添加帽层并进行改进,分别通过引入新的膜层结构和设计参数,克服了Mezei方法原有的缺陷,改善了中子超镜的反射率和极化率设计曲线。

中子在某一膜层材料中的折射率为

中子多层膜极化镜正是基于在磁场条件下,上下旋中子在铁磁性材料中的折射率不同,通过选择另一种合适的非磁性材料,使其对某一自旋态中子的折射率与铁磁性材料一致,对这一自旋态中子的反射率接近0;而对另一自旋态中子有一定的折射率差异,产生较大的反射,从而实现两种自旋态中子的分离,得到极化中子。

常用的薄膜材料中,基于散射长度密度的选材图见图 1(横坐标按原子数序数从小到大排序)。在非磁性材料的选择上,Al和Si的散射长度密度最接近,然而Al的化学性质活泼并且容易结晶,这给薄膜 在镀制工艺上造成了很大的不便,并且由于透射式极化镜的基底多采用双抛Si片,因此非磁性材料选择Si。磁性材料中,Ni对上下旋的散射长度密度差异小,不是合适的选择。Fe^—即铁对下旋中子的散射长度密度,与Si接近,而Fe⁺与Si相差很大,为相对理想的磁性材料。然而Fe和Si对下旋中子的散射长度密度并不完全匹配,为了匹配散射长度密度,可在Fe中掺Co (Fe与Co的原子数比为89∶11),使FeCo合金层和Si层对下旋中子的散射长度密度非常接近,消除下旋中子的反射,提高极化率。对于下旋中子Si的散射长度密度可表示为

图 1

Fig. 1

图 1 基于散射长度密度的选材图 Fig. 1 The scatter length density of various material

为了去除极化率的震荡,便于观察比较,本文绘制的极化率曲线采用以下公式计算

Mezei最早提出了中子超反射镜,他采用1/$\root 4 \of k $方法(k为膜对的序数)设计并制备出了具有37个膜对的Fe/Ag中子极化超反射镜^[2],入射中子的波长为0.67 nm。Mezei算法设计的膜系结构,其第k个膜对的厚度

使用Mezei算法设计,周期数N=38,m=2的膜系结构,其上下旋中子的反射率以及极化率示于图 2,假设多层膜的膜层材料对中子无吸收,且具有理想光滑的表界面。在m=1附近,反射率曲线出现明显的下降,这是由Mezei算法固有的缺陷造成的。为弥补这一缺陷,可在超镜的表面镀上一层厚的单层膜作为“帽层(capping layer)”,利用全反射原理,保证入射角小于此帽层全反射临界角的入射中子被反射^[12]。

图 2

Fig. 2

图 2 Mezei算法设计的FeCo-Si极化超反射镜反射率和极化率的计算曲线 Fig. 2 Calculated reflectivity and polarization curves of FeCo-Si polarizing supermirror designed by Mezei

本文所有计算曲线均添加了40 nm的FeCo单层膜作为帽层,在顶部添加了2 nm的Si氧化保护层。为了防止因计算间隔过大导致的突变点,本文所有计算使用的步长均为0.002°。

添加帽层后,掠入射角在 0.57°~0.59°范围,上旋中子的反射率并不理想。在以往的关于中子极化镜或者中子超镜的文章中,还没有人提出把这个“凹谷”去掉。为消除这个缺陷,使上旋中子反射率达到接近于100%,本文介绍了两种解决方案。

多层膜可以看作是一维晶体。考虑到在晶面间距为D / 2的平行晶面,当入射光波在相邻平行晶面的反射光程差是波长的整数倍时,就会发生干涉相长，根据Bragg定律有

基于这个原理,我们在超镜和帽层之间,添加一个具有适当周期厚度的膜对,使其对于入射中子,在 入射角角度为0.57°至 0.59°时具有较高的反射率。根据图 2的设计结果,使用式(8),可以计算出,对于波长为0.48 nm的入射中子,峰值反射率出现在θ=0.58°所对应的周期厚度为47.4 nm。

在FeCo和Si的厚度比为1∶1,即γ值为0.5时,上旋中子的反射率并不理想。为此,添加完“亚帽层”后,我们将9个不同γ值(FeCo层厚度占周期厚度的比值)时的上旋中子反射率做了对比,结果示于图 3。结果表明,在γ值为0.6,即Si层的厚度为18.96 nm,FeCo层的厚度为28.44 nm 时,反射率最佳。优化结果示于图 4。

图 3

Fig. 3

图 3 不同γ值对应的反射率计算曲线 Fig. 3 Calculated reflectivity curves with variable γ

图 4

Fig. 4

图 4 优化后的反射率和极化率计算曲线 Fig. 4 Calculated reflectivity and polarization after optimization

根据Bragg定律(见式(8)),干涉相长的条件是:当入射中子波长一定时,膜厚与略入射角的正弦成反比。为了将0.57°至 0.59°的缺陷去除,我们设计了另一种方法:根据Mezei算法的原理,以不同角度入射的相同波长的中子,在极化镜内部的不同膜层处满足Bragg定律,从而得到反射。因此,Mezei算法设计得到的极化镜结构所产生的反射率“凹谷”是由于缺乏相应厚度的膜层造成的。 另外,由于“凹谷”出现在小角度区域,可以知道缺少的是较厚的膜层,因此如果将Mezei算法所得的极化镜膜层的厚度膜厚都乘以大于1的系数,使得膜系结构整体变厚,从而使得在小角度范围也可以满足Bragg定律,实现反射率曲线的整体“左移”,可消除添加帽层后在 0.57°至 0.59°处的反射率下降。

以膜对数N=45为例,膜系结构乘以系数前后的上旋中子反射率对比示于图 5。D*1.03表示将膜系结构的每层厚度均乘以1.03。在乘数系数1.15以内,随着乘数系数的增加,上旋中子的反射率逐渐完善。优化后的结果示于图 6。

图 5

Fig. 5

图 5 不同乘数系数对应的反射率计算曲线 Fig. 5 Calculated reflectivity curves with variable multiplier factor

图 6

Fig. 6

图 6 优化后的反射率和极化率计算曲线 Fig. 6 Calculated reflectivity and polarization after optimization

本文基于Mezei算法设计出的膜层结构(m=2),对其添加帽层(40 nm FeCo+2 nm Si保护层)并进行优化,通过亚帽层法和乘系数法,对其上旋中子反射率和极化率进行优化。通过计算和分析发现,在亚帽层法中,所添加膜层的γ值为0.6时,达到最优效果;在乘系数中,在一定范围内系数越大,上旋中子的反射率相对越理想。

两种方法使用相同膜对数N所能达到的m值的对比见图 7(乘系数法以系数1.15为例)。结果表明,为达到相同的m值,乘系数法需要更多膜对,且随着m值或者乘数系数的增加,所需膜对数大大增加。因此,亚帽层法为最佳方法。

图 7

Fig. 7

图 7 两种方法膜对数N与m值的对比 Fig. 7 Comparison of both methods for the number of layers and the value m